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高壓鋰金屬電池由于其出色的能量密度（>400 Wh kg^-1）而成為最有前景的儲能技術。然而，傳統碳酸酯基電解液在高電位正極的氧化分解、鋰負極和電解液之間的有害反應以及不可控的鋰枝晶生長，會導致嚴重的容量衰減和/或易燃安全問題，這阻礙了其實際應用。

圖1. 不同電解液的電化學和阻燃特性

中科院長春應化所明軍、王立民、沙特阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef、漢陽大學Yang-Kook Sun等通過采用氟化溶劑-氟代碳酸乙烯酯（FEC）和（2，2，2-三氟乙基）碳酸乙酯（ETFEC）取代傳統的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二乙酯（DEC）溶劑，設計了一種新型不燃的氟化電解液。

研究發現，氟化電解液表現出一種獨特的溶劑化過程，通過這種過程，Li⁺的脫溶能壘和電解液的分解可以被大大降低和緩解。

此外，當加入乙氧基五氟環三磷腈（PFPN）溶劑時，可以通過調節分子間相互作用來進一步優化上述溶劑化衍生的電化學行為。PFPN不僅有很高的阻燃效率，而且該分子有許多吸電子的F原子和給電子的-P=N-基團，可以與其他含有孤對電子或缺電子原子的溶劑相互作用，從而改變Li⁺溶劑化結構和（去）溶劑化行為。

圖2. 電解液的溶劑化結構和動力學演化

這種組合促使了4.4V富鎳NCM811基鋰金屬電池在寬溫度范圍內具有優異的循環性能（例如，在60℃下可長循環超過80次，在-40℃下可保持59.3%的放電容量）。

此外，當嚴格控制鋰負極與NCM811正極的耦合量（N/P=2）時，該電池在162次循環后仍可保持80%容量。最后，作者提出了一個新的界面模型，在分子尺度上建立了電解液行為和電極性能之間的關系，為高壓鋰金屬電池用電解液設計提供了新的見解。

圖3. 鋰負極在不同電解液中的電化學穩定性及其表征

Intermolecular Interactions Mediated Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries in Wide Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300443

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明軍/王立民AEM：不燃的全氟化電解液助力寬溫、高壓鋰金屬電池

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