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將CO₂高效、高選擇性地電還原成化學燃料有望緩解環境污染和能源危機，但它對具有可控產物選擇性和反應路徑的催化劑極具依賴性。

澳大利亞昆士蘭科技大學寇良志團隊通過第一性原理計算，研究了六種錨定在In₂Se₃單分子層上的過渡金屬原子電催化劑(TM@In₂Se₃，TM=Ni、Pd、Rh、Nb、Re和Zr)，發現鐵電In₂Se₃單層的極化反轉可以調節吸附的TM原子的空/占據d軌道和d電子的能量，從而調節CO₂RR的催化性能。

作者使用選擇鐵電α-In₂Se₃單層作為潛在催化劑的載體，單個過渡金屬原子能夠穩定吸附在α-In₂Se₃單層表面而不破壞其底層結構，且極化轉換后有利的吸附位點不發生明顯變化；其次，單個過渡金屬原子能夠活化CO₂。空的TM d軌道可以接受來自CO₂分子最高占據分子軌道(1π_g軌道)的電子，而占據的TM d軌道可以將電子給予CO₂的最低未占據分子軌道(2π_u軌道)分子。因此可以通過可切換極化對鐵電In₂Se₃上TM原子的d軌道占據進行有效調控。電子接受、給予和依賴于極化的d軌道占據的協同作用確保了CO₂可以被有效地活化，而活化度在TM@In₂Se₃催化劑中是鐵電可控的。

由于調整吸附金屬原子的空和占據d-軌道(d軌道中心）、極化相關電子轉移和鐵電轉換下的CO₂吸附能的協同效應，可切換極化可以改變CO₂的反應勢壘和減少反應路徑，但會導致生成不同的最終產物。它甚至可以重新激活CO₂還原。這些鐵電SAC、催化機制和極化相關的催化CO₂還原為可控的CO₂還原反應開辟了一條新途徑。

Controllable CO₂ electrocatalytic reduction via ferroelectric switching on single atom anchored In₂Se₃ monolayer. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25426-5

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寇良志團隊Nat. Commun.: 鐵電開關調控CO2電催化還原

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