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通過2e^–氧還原反應（ORR）電化學合成過氧化氫（H₂O₂）是清潔和連續原位生產H₂O₂的一種有吸引力的方法，但是開發高活性和選擇性電催化劑仍面臨重大的挑戰。雖然碳納米材料在生產H₂O₂方面表現出了良好的性能，但是對活性中心和關鍵結構因素的了解不足阻礙了其發展。

近日，韓國蔚山國立科學技術研究院（UNIST）Sang Hoon Joo和韓國光云大學Young Jin Sa（共同通訊作者）等人報道了一種碳基模型催化劑（GOMC），并利用其來研究活性氧官能團和結構因子。

通過制備一系列具有相似結構特性但具有受控氧官能團的模型GOMC催化劑來，確定了石墨碳邊緣位置的羧基是2e^– ORR的主要活性中心，羰基是次要活性中心。結構分析和電化學測試提供了一種結構活性關系，結合官能團的選擇性封閉，將羧基和羰基鑒定為O-摻雜碳材料中的活性物質。

為了證實邊緣位點的重要性，作者制備了一組具有相似表面功能而調整石墨邊緣碳密度的模型催化劑?；钚噪S邊緣碳密度的線性增加，表明富邊緣設計可以最大限度地創造和利用邊緣處的活性氧官能團。

通過對活性位點和結構的理解，最終形成了活性最高的O-GOMC-5.5催化劑，對比已報道的堿性介質中的其他碳基催化劑，其對H₂O₂電合成顯示出最高的質量活性。

此外，O-GOMC-5.5在168 h內也表現出優異的穩定性，H₂O₂的法拉第效率（FE_H2O2）為99%并且大量生成H₂O₂積累。作者認為活性物種和關鍵結構因素的鑒定將對碳基催化劑的開發和工程化有很大幫助。

Designing highly active nanoporous carbon H₂O₂ production electrocatalysts through active site identification. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.08.007.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.08.007.

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