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中南賴延清/洪波EnSM:自適應人工SEI層實現鋰負極超致密鋰沉積

中南賴延清/洪波EnSM:自適應人工SEI層實現鋰負極超致密鋰沉積
眾所周知,鋰金屬在下一代可充電池中起著關鍵作用。然而,鋰枝晶的不受控制的生長導致低庫侖效率和鋰金屬電池應用中的安全問題。鋰金屬的高容量和穩定致密沉積對于高能量密度電池具有重要意義。
中南大學賴延清、洪波等提出將適度取代的羧甲基纖維素鋰(CMC-Li)作為人工SEI層,其具有高離子遷移數(0.66)、高楊氏模量(24.6 GPa)和良好的親鋰性,并可以適應鋰負極的體積變化,因此可以在銅集流體上實現超致密的鋰沉積。
中南賴延清/洪波EnSM:自適應人工SEI層實現鋰負極超致密鋰沉積
圖1 材料表征
豐富的氫鍵結構使CMC-Li大分子交聯成致密的均勻層,以防止鋰枝晶刺穿并調節鋰沉積過程中的體積膨脹。羧甲基纖維素中鋰離子的取代可提高離子電導率并重新分配鋰離子通量,從而在平面銅箔中實現超致密沉積。因此,即使在10 mA cm-2 的更高電流密度和10 mAh cm-2的容量下,Li@CMC-Li在60 mV的極化電壓下仍顯示出更強的保護能力至300 h。
此外,SEM圖像和Li連續沉積行為的原位觀察證明CMC-Li層是一種自適應人工SEI層,可以防止鋰枝晶滲透并適應Li沉積過程中的體積膨脹過程。CMC-Li層可以被電解液滲透,自由移動的鋰離子含量增加,從而導致高Li+遷移數。XPS結果表明CMC-Li層阻止了鋰和電解液之間的連續副反應。
中南賴延清/洪波EnSM:自適應人工SEI層實現鋰負極超致密鋰沉積
圖2 對稱電池性能
得益于上述優勢,CMC-Li@Li||NCM613全電池在實用條件下的第4次循環時提供了165 mAh g-1的高比容量,并且在200次循環后保持在132 mAh g-1,容量保持率為80%。
這種簡單的酸化和鋰取代策略在有機聚合物中的應用顯示出巨大的潛力,這為在高能量密度鋰電池中開發實用的SEI層開辟了新的機會。
中南賴延清/洪波EnSM:自適應人工SEI層實現鋰負極超致密鋰沉積
圖3 全電池性能
A Self-adapting Artificial SEI Layer Enables Superdense Lithium Deposition for High Performance Lithium Anode. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.022

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