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氮摻雜碳負載的金屬單原子催化劑（M-N-C SACs），特別是Fe-N-C SACs，是一種非常有前景的氧還原反應（ORR）催化劑。然而，精確調節Fe-N-C SAC中的Fe-N_x構型和幾何微環境以實現最高催化活性仍是一個巨大的挑戰。

基于此，陜西科技大學段超副教授、李季講師和沈夢霞副教授等人報道了一種富N雜環調節的超分子配位自組裝策略，以制備錨定在富N多孔亞微米碳球（FeSA/N-PPSC）上的Fe單原子，其具有超高的N摻雜劑含量（14.81 at.%），以促進原子分散的Fe-N₄的形成。FeSA/N-PSCS催化的Zn-空氣電池（ZAB）在最大功率密度、比容量和循環穩定性方面，優于Pt/C+RuO₂基ZAB。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了解Fe-N₄活性位點周圍豐富的N原子對催化ORR的影響。作者構建了單個Fe-N₄和N摻雜到Fe-N₄分子外圍的5個優化模型（FeSA/N-PSCS-1、FeSA/N-PSCS-2、FeSA/N-PSCS-3和FeSA/N-PSCS-4），以評估不同N位置的電子結構對ORR電催化性能的影響。

氧與FeSA/N-PSCS-X（X=1、2、3、4）之間的電荷轉移數（分別為1.26 e、1.26 e、1.20 e和1.24 e）小于Fe-N₄的電荷轉移數（1.34 e），表明從Fe中心流向O原子的電子較少，導致FeSA/N-PSCS-X的氧吸附能力比Fe-N₄更強。

不同模型在堿性介質中，作者還計算了U=0 V和U=1.23 V時四電子-氧還原路徑的自由能變化。在U=1.23 V時，Fe-N₄和FeSA/N-PSCS-X（X=1、3、4）的速率決定步驟（RDS）為ORR（OH*還原）的最后一步，而FeSA/N-PSCS-2的RDS為ORR的第三步，吸熱過程緩慢（從O*到OH*）。FeSA/N-PSCS-X（X=1、3、4）催化ORR的過電位分別為0.50 V、0.52 V、0.47 V和0.46 V，遠低于Fe-N4（0.68 V）。因此，FeSA/N-PCS-X催化ORR過電位的降低，表明Fe-N₄外周摻雜N對提高ORR本征活性有很大的優勢。

Breaking the N-limitation with N-enriched porous submicron carbon spheres anchored Fe single-atom catalyst for superior oxygen reduction reaction and Zn-air batteries. Energy Storage Mater., 2023, DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102790.

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102790.

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段超/李季/沈夢霞EnSM：FeSA/N-PSCS助力ORR和Zn-空氣電池

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