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Arumugam Manthiram教授JACS：局部高濃電解液實現(xiàn)無枝晶鈉硫電池！

常溫鈉硫電池是一種有吸引力的、可持續(xù)的、低成本的鋰離子電池替代品，因為它們的材料豐度高，理論比能量為1274 W h kg^-1。然而，它們的可行性受到多硫化鈉 (NaPS) 穿梭、與電解液副反應(yīng)導(dǎo)致的Na損失以及枝晶形成的阻礙。

在此，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人證明了通過優(yōu)化電解液結(jié)構(gòu)策略可以同時解決NaPS穿梭和枝晶形成問題，從而實現(xiàn)穩(wěn)定的環(huán)境溫度Na-S電池。

具體而言，作者證明了NaPS溶解度隨著二甲氧基乙烷與雙（氟磺酰基）亞胺鈉（DME: NaFSI）摩爾比的降低而降低。更重要的是，作者發(fā)現(xiàn)硫氧化還原過程在精心設(shè)計的電解液中從傳統(tǒng)的溶解-沉淀化學(xué)轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)固態(tài)反應(yīng)，這種準(zhǔn)固態(tài)反應(yīng)抑制NaPS穿梭并確保快速反應(yīng)動力學(xué)。同時，電解液促進了鈉金屬上穩(wěn)定的SEI形成，有效地阻止了鈉枝晶的生長。

圖1. LHCE設(shè)計策略

因此，該高濃電解液的綜合優(yōu)點促進了鈉硫電池具有超過300次循環(huán)的穩(wěn)定循環(huán)性能，初始容量可達922 mA h g^-1，每次循環(huán)容量衰減僅為0.10%。重要的是，局部高濃度電解液 (LHCE) 僅用于氧化物正極（如LiNi_1-y-zMn_yCo_zO₂）和Li或Na金屬負極。

然而，由于其復(fù)雜性，不可能將先前報道的電解液組合物直接轉(zhuǎn)化為Na-S系統(tǒng)。據(jù)作者所知，目前還沒有關(guān)于將LHCE用于Na-S電池的報道。作者相信這一策略開辟了一條新途徑，使可持續(xù)鈉硫電池技術(shù)切實可行，特別是通過將其溶液沉淀氧化還原過程改變?yōu)榉浅＠硐氲臏?zhǔn)固態(tài)氧化還原過程。

圖2. Na-S電池在不同電解液中的電化學(xué)行為

Stable Dendrite-Free Sodium-Sulfur Batteries Enabled by a Localized High-Concentration Electrolyte, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08851

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