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將聚合物設計與催化劑表面科學相結合是調整和優化電化學反應器的一個有前途的方向，可能會影響能源和可持續性的長期目標。特別是，無機催化劑表面和有機基離聚物之間的相互作用為控制反應選擇性和提高活性提供了途徑。

近日，美國斯坦福大學鮑哲南教授和Thomas F. Jaramillo、美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室Christopher Hahn（共同通訊作者）等人研究了基于咪唑鎓的離聚物在Ag表面電催化CO₂還原為CO（CO₂R）中的作用，發現它們對CO₂R活性沒有影響，但強烈促進了競爭性析氫反應（HER）。

鮑哲南等JACS：咪唑離聚物修飾Ag催化劑表面以調控電化學CO2還原中的析氫速率

作者通過研究HER和CO₂R速率對CO₂和HCO₃^–濃度的依賴性，開發了一個動力學模型，該模型將HER促進歸因于咪唑鎓離聚物對HCO₃^–還原的內在促進。作者還表明通過改變咪唑環上的取代基來改變離聚物結構可以調控對HER的促進作用。

此外，通過塔夫脫空間參數和密度泛函理論（DFT）計算對這種離聚物-結構依賴性進行分析，表明咪唑環上官能團的空間體積減少了離聚物對HCO₃^–和Ag表面的接觸，從而限制了促進效果。

該研究結果有助于制定CO₂R中離聚物催化劑相互作用的設計規則，并且推動進一步的工作，以精確揭示確定電催化行為的初級和次級配位之間的相互作用。

Chemical Modifications of Ag Catalyst Surfaces with Imidazolium Ionomers Modulate H₂ Evolution Rates during Electrochemical CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06212.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c06212.

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