美國萊斯大學Aditya D. Mohite和Jean-Christophe Blancon等人在Nature Nanotechnology上發表文章,Light-activated interlayer contraction in two-dimensional perovskites for high-efficiency solar cells,高效太陽能電池中二維鈣鈦礦的光激活層間收縮。在這里,作者表明,對DJ和ACI二維雜交鈣鈦礦的連續光照會導致晶格收縮,鈣鈦礦層平面內方向的晶格參數下降0.4%,平面外方向的晶格收縮>1%。在連續光照下對單個晶體和薄膜進行的原位X射線光電子光譜(XPS)測量顯示,在光照后,碘離子會變得缺電子(帶正電荷或氧化),這觸發了跨越有機屏障的I-I相互作用的增強。這降低了有效的層間距離,并導致載流子的遷移率增加三倍。重要的是,遷移率的突然變化與原位器件掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)中晶格收縮的開始完全同步。此外,與光強相關的GIWAXS和遷移率測量闡明了一種基于滲流的機制,這解釋了遷移率的三倍增加以及觀測光誘導變化的時間尺度和隨后的弛豫。理論計算表明,空穴在碘原子上的局域化導致電子在堆積軸上有更大的色散,這與實驗中觀察到的電荷增強輸運是一致的。改進的電荷傳輸使得基于DJ的光伏器件的效率從15.6%大幅提高到18.3%,主要是由于電荷收集的改善,體現為太陽能電池的填充因子和開路電壓的增加。這些結果有兩個關鍵影響。首先,結果表明,通過選擇合適的層間陽離子,并利用2D雜交鈣鈦礦對外部刺激的敏感性,可以克服平面外方向的帶隙不連續性,并實現更接近3D鈣鈦礦的電荷輸運特性。其次,這些結果為理解和調整新的光與物質相互作用鋪平了道路。
Li, W., Sidhik, S., Traore, B. et al. Light-activated interlayer contraction in two-dimensional perovskites for high-efficiency solar cells. Nat. Nanotechnol. (2021).