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?華盛頓州立大學(xué)AM：磷調(diào)制對Fe SACs模擬過氧化物酶的影響

Fe-N-C單原子催化劑（SACs）表現(xiàn)出優(yōu)異的類過氧化物酶（POD）催化活性，由于其在碳底物上具有明確的孤立Fe活性位點(diǎn)，有效地模擬了天然過氧化物酶的Fe-N_x活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)。為進(jìn)一步滿足生物傳感應(yīng)用的要求，SACs類POD活性仍需不斷增強(qiáng)。

基于此，華盛頓州立大學(xué)林躍河教授和Zhaoyuan Lyu（共同通訊作者）等人報道了通過引入磷（P）雜原子來提高Fe-N-C SAC的類POD活性。

作者合成了Fe-N₄活性位點(diǎn)富集的1D碳納米線（FeNCP/NW）催化劑，在碳基體中摻雜磷(P)原子，通過遠(yuǎn)程相互作用影響Fe中心。實驗結(jié)果表明，P摻雜比非P摻雜更能提高類POD活性，且具有良好的選擇性和穩(wěn)定性。

?華盛頓州立大學(xué)AM：磷調(diào)制對Fe SACs模擬過氧化物酶的影響

通過DFT計算，作者研究了具有不同長程相互作用結(jié)構(gòu)的P摻雜FeNC SACs形成的可行性，包括單P原子和雙P原子FeN₄C構(gòu)型。

計算表明，單P原子摻雜FeN₄C構(gòu)型的最低形成能為-7.76 eV，對于雙P原子摻雜的SACs，F(xiàn)eN₄P₂-1和FeN₄P₂-2的構(gòu)型進(jìn)一步考慮了類POD活性，歸因于它們更穩(wěn)定的形成能。

通過最穩(wěn)定的構(gòu)型和傳統(tǒng)的FeN₄C的具體結(jié)構(gòu)可以證明，在SAC中摻雜越多的P原子，平面SACs的屈曲表現(xiàn)得越明顯，可以用結(jié)構(gòu)中P原子比C原子和N原子大來解釋。

因此，在考慮到它們的形成能時，單和雙P原子摻雜的SACs越來越有能量和穩(wěn)定，但隨著更多的P原子被納入SAC，整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性下降。

Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209633.

https://doi.org/10.1002/adma.202209633.

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