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洛桑聯(lián)邦理工JACS: 基于機器學習預測化學位移從頭確定晶體結(jié)構(gòu)

確定粉末狀固體的3D原子級結(jié)構(gòu)是當前化學的關鍵目標之一。固態(tài)NMR化學位移可以用來解決這個問題，但受到與晶體結(jié)構(gòu)預測方法和DFT化學位移計算相關的高計算成本的限制。

在此，瑞士洛桑聯(lián)邦理工學院Lyndon Emsley等人展示了通過使用最近引入的機器學習模型（稱為ShiftML）來預測化學位移，ShiftML是一種快速準確的方法，即使對于最大的分子晶體也可在幾秒鐘內(nèi)計算化學位移。作者通過將動態(tài)的固態(tài)NMR位移計算集成到蒙特卡羅模擬退火優(yōu)化協(xié)議中，以完全類似于溶液NMR或XRD中使用的方法來確定粉末狀有機固體的結(jié)構(gòu)。

其中，優(yōu)化方案總結(jié)如下：首先，生成單分子的可行構(gòu)象并使用DFTB3-D3H5優(yōu)化鍵角和長度。然后，通過隨機化柔性扭轉(zhuǎn)角生成隨機構(gòu)象，并通過隨機選擇給定空間群中的晶胞參數(shù)（晶胞長度、晶胞角度以及分子的位置和方向）生成起始晶體結(jié)構(gòu)。第三，通過蒙特卡羅模擬退火過程優(yōu)化每個結(jié)構(gòu)，其中在每個步驟中定義晶體結(jié)構(gòu)的參數(shù)之一隨機改變，并在改變后計算化學位移和DFTB系統(tǒng)能量。

圖1. 本研究中使用的晶體結(jié)構(gòu)測定方案

該方法不需要任何結(jié)構(gòu)假設或候選結(jié)構(gòu)的先驗知識，僅使用動態(tài)生成的機器學習各向同性化學位移來直接指導從隨機氣相構(gòu)象開始的基于蒙特卡羅的結(jié)構(gòu)確定過程。基于此，作者成功確定了氨芐青霉素、吡羅昔康、可卡因和藥物分子 AZD8329的兩種多晶型物（形式I和IV）的晶體結(jié)構(gòu)。其中AZD8329案例是一個特別重要的說明，因為它清楚地顯示了化學位移如何推動優(yōu)化，使同一分子朝著兩個非常不同的結(jié)構(gòu)方向發(fā)展。

在本研究中，作者選擇使用蒙特卡羅模擬退火算法，因為它相對簡單，但原則上機器學習預測的化學位移可以合并到其他優(yōu)化方法。因此，這種基于化學位移的分子固體結(jié)構(gòu)測定方法在進一步發(fā)展和提高效率方面還有很大的空間。

圖2. 計算和測量的化學位移覆蓋氨芐青霉素結(jié)構(gòu)的不對稱單元

De Novo Crystal Structure Determination from Machine Learned Chemical Shifts, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.1c13733

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