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?海大Small: 富硫溶液體系合成相結CdS光催化實現高效光催化析氫

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利用太陽能進行光催化水分解制氫(PHE)是一種實現能源可持續發展的有效策略。同時,光催化劑作為光催化反應的關鍵,提高其光吸收和電荷轉移能力能夠有效推動光催化析氫反應的進一步發展。
基于此,海南大學田新龍、吳道雄劉雨昊等利用丁基二硫代氨基甲酸(BDCA)溶液法,成功合成了具有納米顆粒形貌的立方/六方相結CdS光催化劑(c-CdS/h-CdS),其具有實現高效可見光PHE性能的巨大潛力。
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具體而言,首先將Cd(OH)2溶于BDCA溶液中,然后經過干燥,退火等工藝制備出CdS光催化劑。由于BDCA溶液富含硫,因此在合成CdS光催化劑過程中不用引入額外的硫源,從而大大簡化了制作方法。
性能測試結果顯示,在可見光照射下,CdS光催化劑的PHE反應速率達到7.294 mmol g?1 h?1,遠遠高于大多數已報道的相結CdS光催化劑。此外,BDCA法合成的相結CdS光催化劑具有較高的光穩定性,其能夠進行四個循環反應而沒有發生明顯的性能衰減。
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基于實驗結果和理論計算研究,利用BDCA合成的相結CdS光催化劑的優異PHE性能可以歸因于光催化劑中具有大量的c-CdS/h-CdS相結合區域,以及相結合區域具有許多高活性HER活性位點。相應的反應機理為:在光照射下,由于c-CdS的導帶位置較高,其導帶中的光生電子可遷移到h-CdS導帶;當光生電子通過相結區時,活性S位點會捕獲這些遷移的光生電子,從而實現有效的HER。
此外,由于相結的形成,可以實現光生電子-空穴對的分離和抑制復合??偟膩碚f,光催化劑中有大量的相結區且相結區有豐富的活性中心,使得光催化劑能夠有效地捕獲光生電子以用于HER,導致相結CdS光催化劑具有優異的PHE性能。
Synthesis of Phase Junction Cadmium Sulfide Photocatalyst under Sulfur-Rich Solution System for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207623

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