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二維碳材料，如石墨烯，由于其共軛碳網絡結構中獨特的π-電子系統，所產生的特殊載流子輸運特性，引起了人們的特別關注。為了補充零禁帶石墨烯，材料科學家們投入了相當大的精力，來識別二維碳材料。然而，制備大尺寸帶隙適中的單晶二維碳材料是一個挑戰。

在此，來自中國科學院化學研究所的鄭健等研究者，通過層間鍵合解理策略，制備了一種大尺寸的單晶二維碳材料，即單層準六方相富勒烯(C₆₀)。相關論文以題為“Synthesis of a monolayer fullerene network”于2022年06月15日發表在Nature上。

二維(2D)材料，由于其獨特的電子和光學特性，而引起了人們的極大興趣，這些特性源于單層極限中的量子約束。其中，二維碳材料最為引人注目。共軛碳網絡結構的二維碳材料，表現出特殊的載流子輸運特性，這是由其獨特的π電子體系引起的。

碳元素是元素周期表中最通用的元素之一，在sp、sp²和sp³雜化中，碳元素可以與自身或幾乎所有元素結合。通過改變雜化碳原子網絡中的周期性結合圖案，研究表明二維碳材料的物理性質具有很大的多樣性，包括可調諧的帶隙，從金屬、半導體或絕緣，它們在晶體管、儲能器件和超導體中有廣泛的應用。為了進一步探索二維碳網絡的有趣性質，人們已經付出了大量的努力，而這些性質與網絡的拓撲結構密切相關。因此，研究二維碳同素異形體，特別是帶隙碳同素異形體的研究已經開展。

到目前為止，關于二維材料的報道，還局限于單原子結構單元交織的周期性網絡結構。用先進的結構單元(如簇)建造二維結構，是一個很少被研究的概念。納米團簇被稱為人造原子，可以以類似于原子的方式結合，從而構建高級結構。由納米團簇結構單元構建的二維結構，有望具有優越的拓撲結構和獨特的性能；然而，這些結構尚未被報道。

富勒烯(C₆₀)是典型的碳團簇。在極高的壓力下，C₆₀發生聚合，形成簇間共價鍵，形成C₆₀的層狀結構。這樣的C₆₀聚合物層，在二維平面上呈現出碳團簇重復排列的規則起伏拓撲結構，具有有趣的電子、磁性性質。然而，由于其在常壓下的低收率和亞穩性，從層狀聚合物C₆₀制備具有穩定有序結構的原子尺度二維聚合物C₆₀是相當具有挑戰性的，進一步阻礙了其本征性質的研究。

在此，研究者制備了原子尺度的二維聚合物C₆₀，這是一種二維碳材料，其框架由C₆₀分子在一個平面上共價鍵合形成周期性的納米團簇網絡結構。通過調節Mg和C₆₀的比例，在常壓下通過簡單反應合成了兩種穩定的鎂插層聚合物C₆₀塊體單晶，它們是緊密堆積的準六邊形和準四邊形相。

采用有機陽離子切片的方法，從準六方體單晶中剝離出單層聚合物C₆₀，從準四方體單晶中剝離出多層聚合物C₆₀。這兩種原子尺度的二維聚合物C60材料，都具有較高的結晶度和獨特的拓撲結構。與石墨烯和游離C₆₀相比，單層聚合物C₆₀具有約1.6 eV的能帶隙，這表明其在半導體器件中的潛在應用；此外，還表現出良好的熱力學穩定性。此外，由于非對稱晶格結構，在單層聚合物C₆₀中觀察到顯著的面內各向異性性質，包括各向異性聲子模和電導率，使其成為功能化電子器件的一種有前途的面內各向異性二維材料。

圖1. 用單晶XRD測定了qHP C₆₀和qTP C₆₀的晶體結構

圖2. 單層qHP C₆₀和多層qTP C₆₀

圖3. qHP C₆₀的拉曼光譜和能帶結構

圖4. qHP C₆₀的各向異性性質

綜上所述，研究者成功地制備了具有周期性排列簇狀拓撲結構的穩定晶體單層聚合物C₆₀。單分子層qHP C₆₀的非對稱晶格結構，導致了明顯的面內各向異性性質，如雙對稱的各向異性電導率。單層聚合物C₆₀約1.6 eV的中等禁帶，彌合了半金屬石墨烯和大禁帶富勒烯之間的能隙，使聚合物C₆₀成為二維光電器件的潛在候選材料。研究者對單層聚合物C₆₀的研究，有望為探索具有獨特拓撲結構和性能的二維碳提供新的視角。

文獻信息

Hou, L., Cui, X., Guan, B.?et al.?Synthesis of a monolayer fullerene network.?Nature?606,?507–510 (2022). https://doi.org/10.1038/s41586-022-04771-5

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-04771-5

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