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Small Methods：P摻雜的三明治Si負極實現高初始庫侖效率和低容量衰減

初始可逆性和優異的容量保持率是高性能鋰離子電池（LIBs）中高容量電極材料成功的關鍵要求，并給開發帶來了許多挑戰。硅因其出色的理論容量而被認為是一種很有前途的負極材料，然而它在鋰化/脫鋰過程中存在巨大的體積變化和不穩定SEI的連續形成，最終導致初始庫侖效率（ICE）低和容量衰減嚴重。

在此，韓國漢陽大學Kuk Young Cho、韓國材料科學研究所（KIMS）Dong-Ho Kim及公州大學Sukeun Yoon等人為了規避這些挑戰，使用P摻雜和SiO_x的組合設計和制備了一種沒有預鋰化的新型三明治Si負極 (SiO_x /Si/SiO_x)層。由于高可逆性同時保持結構完整性，具有比Si更高電導率的P摻雜SiO_x層表現出高 ICE。

SiO_x（其中X接近1）能夠防止體積變化并充當活性材料，用Si設計的兩個SiO_x層減少了電極-電解液界面的表面接觸面積，從而顯著防止了由不穩定的SEI形成引起的Si表面降解。

圖1. 三明治Si負極 (SiO_x /Si/SiO_x)層的制備及表征

因此，Si負極與SiO_x層結合表現出90.4%的最高ICE和3534 mAh g^-1的高初始比容量。

此外，它在100次循環后保持了2969 mAh g^-1的比容量，因此表現出低容量衰減。研究表明，通過鋰化/脫鋰，鋰離子可以轉移到P摻雜的Si和SiO_x層，這顯著提高了Si負極的鋰離子擴散系數。此外，SiO_x層有利于更快的鋰離子傳輸，并作為非晶Si大量體積變化的緩沖層。綜上所述，該研究所提出的負極及其制造策略有望實現Si薄膜負極在高能量密度和高功率密度LIB中的實際應用。

圖2. Si和Si/SiO_x沉積電極的電化學性能

P-Doped SiO_x/Si/SiO_x Sandwich Anode for Li-Ion Batteries to Achieve High Initial Coulombic Efficiency and Low Capacity Decay, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101052

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