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浙大潘洪革/孫文平AM: 具有電荷重新分布的Pd納米片上晶格限制的Ir簇用于堿性條件下氫氧化反應

浙大潘洪革/孫文平AM: 具有電荷重新分布的Pd納米片上晶格限制的Ir簇用于堿性條件下氫氧化反應

在堿性條件下對氫氧化反應(HOR)具有高活性和長期穩定性的電催化劑仍然是限制陰離子交換膜燃料電池(AEMFC)發展的主要障礙。

因此,浙江大學潘洪革孫文平等報道了一種異質結構的Ir@Pd電催化劑,其具有限制在外延Pd納米片(NSs)上的超小Ir納米團簇(NCs),用于催化緩慢的堿性HOR。

浙大潘洪革/孫文平AM: 具有電荷重新分布的Pd納米片上晶格限制的Ir簇用于堿性條件下氫氧化反應

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實驗和DFT計算表明,異質界面上發生明顯的電荷重新分布,電子從Pd轉移到Ir以及從Ir轉移到O,從而大大削弱了Pd上的氫結合能,增強OH的吸附,從而可以加速RDS步驟并提高HOR活性。

另外,界面外延導致Ir/IrO2的形成異質結納米結構,其中遠離界面部分氧化的Ir物質進一步優化了OH吸附行為。

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獨特的Ir@Pd異質結構最終顯示出氫和羥基吸附之間的最佳平衡,因此表現出令人印象深刻的HOR活性。Ir@Pd在0.1 M KOH溶液中,交換電流密度高達7.18 mA cm-2

此外,由于獨特的外延界面的限制效應,Ir@Pd電催化劑在0.1 VRHE下連續運行10小時后,其活性降低可以忽略不計。在穩定性測試后,Ir@Pd的形態和結構保持良好。

Lattice-Confined Ir Clusters on Pd Nanosheets with Charge Redistribution for the Hydrogen Oxidation Reaction under Alkaline Conditions. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105400

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