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石墨烯早已被認為是下一代鋰離子電池（LIBs）的潛在負極。過去的十年見證了石墨烯負極的快速發展，到目前為止已經取得了相當大的突破。

西北工業大學黃維院士、艾偉等重點介紹了石墨烯負極在形態工程、表面改性、雜原子摻雜和化學功能化以及無粘結劑和自支撐電極配置的基礎上用于下一代LIBs的進展。

具體來說，形態工程使石墨烯負極具有高的表面積，便于電解液的進入，豐富的活性位點便于鋰的容納，并縮短了鋰離子的固態擴散長度。表面改性使石墨烯負極具有突出的表面結構和功能特性，因此具有顯著的電化學性能。雜原子摻雜導致石墨烯中電荷的重新分布和結構的扭曲，這有利于抑制石墨烯片的聚集。

此外，所產生的拓撲缺陷可以促進額外的鋰存儲和極好的倍率能力。化學功能化，包括將氧化還原物質、空間位阻基團和鹵素共價連接到石墨烯上，這將抑制石墨烯層的聚集，提供額外的活性點，并為離子和電子的傳輸提供快速通道。在談到新型電極結構時，不使用聚合物粘結劑的無粘結劑電極不僅確保了活性材料的更高利用率，而且向綠色電池的發展邁進了一步。

另一方面，自支撐石墨烯紙電極具有輕質和機械柔性的特點，對未來的柔性和可穿戴電子設備有很大的前景。最后，作者強調了實際可用的石墨烯負極在先進LIBs中的剩余挑戰和未來機會。

圖1. 本文的主要內容概述

在這篇綜述中，作者旨在為石墨烯負極邁向實用的鋰離子電池提供一個研究路線圖。首先介紹了石墨烯的儲鋰機制，然后全面總結了改善其電化學性能的方法。

首先，具有多孔、球狀、帶狀、缺陷和孔狀結構的形態工程石墨烯負極顯示出更好的容量和倍率性能，因為它們具有高的可利用表面積、相互連接的擴散通道和足夠的活性點。

同時，討論了表面改性的石墨烯負極具有較少的聚集、快速的電子/離子傳輸和最佳的SEI，表明了石墨烯的表面結構和電化學活性之間的密切聯系。

其次，概述了通過雜原子摻雜和共價功能化制備的石墨烯衍生物負極，由于額外引入的缺陷/活性位點可進一步容納鋰，這些負極在提高鋰存儲性能方面顯示出巨大優勢。

此外，還介紹了無粘結劑和自支撐石墨烯電極，它們對高能量密度和柔性鋰離子電池有很大的前景。

圖2. 多孔石墨烯的應用

盡管在過去幾年中取得了很大進展，但在石墨烯負極的實際應用之前，仍有許多關鍵挑戰必須克服。未來的研究方向可歸納為以下幾個方面：

（1）首效。雖然石墨烯負極的容量有了明顯的提高，但初始CE普遍低于70%，這嚴重制約了其實際應用。一個有效的策略是優化結構，以降低石墨烯和電解液之間的接觸面積，從而減少副反應。此外，預鋰化技術在通過預設額外的鋰源來補償初始鋰損失方面顯示出巨大的優勢，是改善初始CE的另一個有效途徑。然而，需要進一步探索處理預鋰化過程中的苛刻加工條件和殘留物；

（2）電壓滯后。電壓滯后（極化）是指充電和放電平臺之間的電位差，通常會導致電池的低能量效率（<80%）和差熱管理。人們普遍認為，多孔結構有利于降低電壓滯后，然而，多孔性是一把雙刃劍，它進一步損害了石墨烯負極的振實密度，從而降低了重量密度和體積能量密度。因此，進一步優化孔隙結構和電極結構是可取的，以實現低電壓滯后和高體積能量密度，走向實際應用；

（3）研究范式。盡管有超高的容量和倍率能力，但相應的電極材料的負載通常沒有說明或非常低（<2 mg cm^-2）。此外，在評估電極材料的儲鋰性能時，通常會使用過多的電解液，這對鋰離子電池的能量密度是不利的。因此，在進一步研究石墨烯基鋰離子電池時，應考慮高質量負載（>10 mg cm^-2）和低電解液用量（<5 μL cm^-2）。此外，在大多數情況下，石墨烯的電化學性能只在以鋰金屬為對電極的半電池中進行研究，這可能無法反映候選材料在實際情況下的實用性能。在全電池甚至是軟包電池中進行的測試對于評估石墨烯電極的實際應用性是至關重要的；

（4）實際應用。盡管石墨烯負極在實驗室試驗中取得了顯著的電化學性能，但在大規模應用中也存在固有的問題。例如，高的表面能導致石墨烯容易重新堆積，從而導致高的漿料粘度，這對漿料制備和涂層工藝構成巨大挑戰。此外，以低成本批量制備具有可控形貌的高質量石墨烯仍然是一項具有挑戰性的任務。因此，迫切需要研究機構和企業之間的進一步合作。此外，鑒于石墨烯基材料在其他新興的電化學儲能裝置中也存在巨大的潛力，如金屬電池、Li-S電池和Na/K-離子電池，跨學科的研究將促進其實際應用。

圖3. 硫摻雜石墨烯

On the Road to the Frontiers of Lithium-ion Batteries: A Review and Outlook of Graphene Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210734

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