負極材料中緩慢的鋰離子輸運動力學引發了巨大的電壓極化和嚴重的鋰金屬電鍍,極大地限制了快速充電鋰離子電池的循環壽命和能量密度。在此,中科院化學所李玉良院士及山東大學李國興教授等人提出了一種自膨脹鋰離子傳輸通道的新思路,以構建快速充電負極并實現高性能的快速充電鋰離子電池。在循環過程中通過與鋰離子的相互作用驅動負極中不同鍵長化學鍵的自可逆轉換,從而實現自擴展鋰離子輸運通道,降低鋰離子傳輸的能壘并允許快速的鋰離子固態擴散,因此有效地消除了嚴重的電壓極化和鋰金屬鍍層。作者通過石墨二炔(GDY)表面化學鍵自可逆轉化進行了概念驗證,GDY是通過乙炔交叉偶聯反應制備的,使用六乙炔苯(HEB)作為前體。圖1. 自膨脹離子傳輸通道的概念和GDY的結構表征結果顯示,上述特性有效地減少了嚴重的電壓極化并防止了快速充電條件下的鋰金屬鍍層。加上適當的平均工作電壓(0.6 V)和優異的結構穩定性,與其他負極(石墨、LTO、Li3VO4等)相比,GDY負極具有高容量、長循環壽命和優異的容量保持率。在極快充電條件下(6 C倍率,1 C = 744 mA g-1),其具有高容量(342 mAh g-1)和超長壽命(22000次循環)的卓越性能。此外,GDY||NCM622全電池也具有非常穩定的循環性能,在3C和6C倍率的快充條件下500 次循環后容量保持率分別為93%和83%。這些結果為設計具有自調節離子傳輸通道和顯著增強離子固態擴散動力學的新型快速充電負極材料提供了參考。圖2. GDY負極的快速充電性能Self-Expanding Ion-Transport Channels on Anodes for Fast-Charging Lithium-Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202113313