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北化工邵明飛Appl. Catal. B.: 超薄LDH納米片陣列用于高效電催化HMF氧化與HER

電化學有機物氧化耦合析氫反應(HER)，可用于收集增值化學品和清潔能源。然而，設計出用于具有低氧化副反應(析氧反應，OER)的有機物氧化電催化劑仍然是一個挑戰。

北京化工大學邵明飛團隊報道了一種具有豐富氧空位的超薄層狀雙氫氧化物(LDH)納米片陣列(E-CoAl-LDH-NSA)，其可用于高效電催化氧化5-羥甲基糠醛(HMF)。

作者通過使用原位電化學剝離方法制備一種自支撐超薄LDHs納米片陣列，成功地將塊狀CoAl-LDH NSA剝離成超薄結構，厚度從~30 nm減少到~2.9 nm(E-CoAl-LDH-NSA)，該方法同時調控了電子結構和增強活性表面積。

得益于顯著增強的電化學表面積和豐富的氧空位，超薄E-CoAl-LDH-NSA對HMF氧化具有優異的電催化活性(起始電位為1.30 V_RHE和超過在1.42 V_RHE至1.57 V_RHE寬電位窗95%的高FE)。此外，CoAl-LDH-NSA在雙電極電池中顯示出高的H₂和 FDCA產率、具有接近100%的法拉第效率和產H₂和FDCA的優異穩定性。

DFT計算表明，由于氧空位的引入，E-CoAl-LDH-NSA的電導率增大。HMF在E-CoAl-LDH-NSA上的吸附能為-1.02 eV，表明HMF和E-CoAl-LDH-NSA之間有更強的相互作用。

HMF氧化的決速步是HMFCA脫氫為FFCA，其能壘為0.140 eV(E-CoAl-LDH-NSA)。綜上，在LDHs上引入氧空位有效地促進了HMF分子的活化吸附并降低了限速步的能壘。

Ultrathin layered double hydroxides nanosheets array towards efficient electrooxidation of 5-hydroxymethylfurfural coupled with hydrogen generation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120669

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