二氧化碳的電化學還原(CO2RR)為甲酸在藥物使用、電解冶金、皮革和燃料電池等應用中具有良好的前景;然而,到目前為止,電催化劑的化學和結構變化往往隨著時間的推移導致性能衰減。
因此,多倫多大學Edward H. Sargent和南京大學鐘苗、董昊等人發現具有不同電負性的合金化可以調節活性位點的氧化還原電位,并可長時間穩定進行CO2RR操作。
在均勻合金Bi0.1Sn晶體上原位形成的活性Sn-Bi/SnO2表面,可在電流密度為100 mA cm-2(100天)內表現出高活性和高穩定性,同時具有95%的甲酸鹽法拉第效率。
實驗研究和理論計算研究表明,穩定的活性位點為關鍵的甲酸鹽中間體*OCHO提供了接近最佳的結合能。使用陽離子交換膜電極組裝裝置,證明了在100小時內穩定生產HCOO–溶液(3.4 mol,15 wt%)。
該研究可進一步提高二氧化碳催化產量,并提高該系統在其他C2+液體燃料生產中的更廣泛的適用性
Stable, Active CO2 Reduction to Formate via Redox-modulated Stabilization of Active Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-25573-9
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