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析氧反應(OER)是電解水和可充電金屬-空氣電池的重要半反應，對實現碳中和起著關鍵作用。然而，由于復雜的四電子過程以及動力學緩慢，從而阻礙了O-H鍵的斷裂和O-O鍵的形成。在OER過程中，初始反應物H₂O/OH^–的自旋態為單重態，但最終產物為三重態氧，需要一定的能壘變化才能誘導自旋重構。盡管具有不同自旋態的催化劑對于從反磁性單重態OH或H₂O到順磁性三重態O₂的自旋守恒可能極其重要，但催化劑與含有氧中間體之間的自旋相互作用被長期忽視，催化中的自旋效應仍然是一個相對空白的領域。

因此，北京師范大學孫澤民和孫根班以及內蒙古大學賀進祿(共同通訊)等人基于Fe族元素的自旋耦合作用，構建了三種典型的Fe族層狀雙氫氧化物(LDHs)，以研究磁場、自旋極化和OER活性之間的關系。

為了驗證鐵基催化劑的OER活性，在O₂飽和的1.0 M KOH下進行了相關性能測試?？梢钥闯觯技垘缀鯖]有催化活性，主要作用為加速電子傳遞，避免粘合劑的干擾。NiCoFe-LDH的催化性能(10 mA cm^-2時的過電位為230 mV，100 mA cm^-2時的過電位為367 mV)顯著優于NiFe-LDH(10 mA cm^-2時的過電位為246 mV，100 mA cm^-2時的過電位為400 mV)和CoFe-LDH(10 mA cm^-2時的過電位為372 mV，100 mA cm^-2時的過電位為520 mV)。

為了證明磁場的存在可以有效地改善催化反應動力學和電子轉移能力，計算了不同磁場條件下的Tafel斜率來研究OER的反應動力學。隨著磁場的引入，與CoFe-LDH和NiFe-LDH的Tafel斜率變化相比，NiCoFe-LDH的Tafel斜率在0 mT下為98.6 mV dec^-1，而Tafel斜率在700 mT下降低至92.8 mV dec^-1，進一步證明NiFe-LDH具有最強的自旋磁響應，這進一步意味著自旋磁效應與OER活性之間的正相關。此外，隨著磁場的增加，阻抗降低，這進一步證實了催化劑的自旋磁效應能有效地改善催化過程中的界面反應動力學，并促進OER過程中的電子轉移。

在外部磁場下，鐵磁性催化劑的軌道與吸附的含氧中間體之間的自旋交換將會增強，從而實現利用磁性改善OER活性。為了研究催化機制，本文使用拉曼光譜來明確NiCoFe-LDH在開路電壓到1.8 V的范圍內的中間體，拉曼光譜在528 cm^-1處屬于M^II-O-Fe^III。

隨著電壓的增加，LDH催化劑的結構發生了變化，在470 cm^-2和553 cm^-1處的峰屬于NiCoFe-LDH中的M^III-O-O-Fe^III。隨著施加電壓的增加，NiCoFe-LDH樣品中v(O-O)的特征峰出現在850-1200 cm^-1區域，這意味著氧橋的形成，這與假定的OER催化路徑一致。此外，為了進一步證明Fe中心對自旋磁響應的影響，還計算了Fe位點各步驟的吉布斯自由能(ΔG)。

NiCoFe-LDH的Fe位點(2.24 eV)相對于NiFe-LDH(2.40 eV)和CoFe-LDH(3.06 eV)具有最低的吉布斯自由能，這進一步證明Fe位點在OER的自旋磁響應中起著活性位點的作用。為了更好地解釋活性中心的d軌道和OH的p軌道之間的自旋相互作用，還進行了LDOS分析。

與CoFe-LDH和NiFe-LDH相比，可以清晰地觀察到NiCoFe-LDH中Fe的d軌道和OH p軌道的重疊，這表明NiCoFe-LDH的自旋雜化會變得更強。結合塞曼相互作用，外磁場可以調節含氧中間體與鐵磁催化劑之間的自旋交換，從而降低自旋轉換勢壘，促進OER動力學。所有結果表明，自旋磁效應有助于OER活性的增強。本文提出了自旋磁效應下的OER催化機理，有利于磁性催化劑的設計，為催化劑的整體設計和實際應用提供一定的理論指導。

Revealing Spin Magnetic Effect of Iron-Group Layered Double Hydroxides with Enhanced Oxygen Catalysis, ACS Catalysis, 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c04983.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04983.

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