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催化頂刊集錦：JACS、Nature子刊、ACS Catal.、AFM、Small、Carbon Energy等最新成果！

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1. JACS: 剖幽析微：揭示Co3O4上水氧化順序氧化動力學及多Co活性中心的作用
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揭示多位點的多氧化還原機理對催化水的氧化具有重要的指示意義。然而，理解工作催化劑析氧反應(OER)循環中多個步驟的順序動力學是一個非常重要但具有挑戰性的問題。基于此，中科院大連化物所李燦和王秀麗等利用準原位瞬態吸收(TA)光譜和典型的光敏化策略，以Co3O4納米粒子為模型催化劑，成功地解決了OER催化循環中水氧化的多活性中心順序氧化動力學問題。
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具體而言，研究人員選擇[Ru(bpy)3]2+-S2O82?-Co3O4光催化體系進行研究。其中，尖晶石Co3O4納米粒子作為OER催化劑，[Ru(bpy)3]2+作為染料敏化劑，Na2S2O8作為電子受體。
該系統中的水氧化過程為：[Ru(bpy)3]2+首先被410 nm脈沖激光激發并隨后被Na2S2O8氧化成[Ru(bpy)3]3+，然后Co3O4被[Ru(bpy)3]3+氧化以用于氧化水。由于光激發[Ru(bpy)3]2+和形成[Ru(bpy)3]3+反應過程的時間尺度(μs到s)在幾微秒內完成，這種光催化[Ru(bpy)3]2+-S2O82?-Co3O4體系確保了水氧化動力學可以被單獨研究。
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在準原位條件下，用Co中間體在850 nm處的TA動力學揭示了Co3O4在OER催化循環中的順序氧化過程。表面SCo2+和SCo3+中心都實現了Co3O4表面水氧化的順序元素價變化步驟：價態變化從SCo2+快速氧化(速率常數:1.36×103 s?1)開始，形成Co3+中間體并啟動水氧化催化循環；然后Co3+中間體和表面SCo3+以相同的動力學(速率常數: 1.29 s?1)進一步氧化成Co4+中間體，隨后通過Co4+消耗反應(速率常數: 0.14 s?1)進行氧析出。Co3+/Co4+相同的氧化動力學表明了尖晶石Co3O4在OER過程中的結構變化和電子離域，說明了多Co活性中心對水氧化的關鍵作用。
此外，在連續動力學(Co2+→Co3+→Co4+)中，Co3+和Co4+中間體均表現出快速氧化和緩慢消耗的特點，表明Co4+中間體在OER過程中起決定性作用，并導致整體OER動力學緩慢。綜上，順序氧化動力學加深了對多活性中心多氧化還原動力學及其對水氧化重要影響的認識，這有助于了解水氧化機理和設計非均相OER催化劑。
Unraveling Sequential Oxidation Kinetics and Determining Roles of Multi-Cobalt Active Sites on Co3O4 Catalyst for Water Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c11508
2. Nat. Commun.: 1+1>2! Ag納米顆粒與金屬-有機基質間的協同作用增強光催化析氫
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通過光催化反應將太陽能轉化為清潔的H2燃料是可持續發展的一個有前景的策略。然而，目前大多數光催化劑的催化效率相對較低、光吸收能力弱和嚴重的光生空穴和電子重組，這限制了光催化產氫的進一步發展。因此，設計并開發具有可見光吸收和性能高效的太陽能-化學能轉換材料對于光催化產氫的發展和實際應用具有重要意義。
近日，加拿大國立科學研究院(INRS)馬冬玲課題組通過一步法來構建等離子體的銀納米粒子(Ag NPs)和銀卟啉MOM(Ag MOM)混合結構(Ag-Ag MOM)。其中，原位生長策略使Ag NPs和Ag MOM能夠共享界面處的Ag原子，以在兩種化合物之間形成親密界面。
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材料表征結果顯示，得益于清潔的界面，在這些異質結中觀察到了強的拉曼增強；并且等離子體納米粒子向Ag MOM的電荷轉移。還有就是，通過共享Ag原子，Ag NPs穩定了一般不穩定的基于Ag節點的卟啉MOM。該系統綜合了等離子體Ag納米粒子寬的吸收光范圍、有效的電荷/能量轉移、還原能量水平的提高以及薄Ag MOM中快速的物質擴散等優點，因此，Ag-Ag MOM的可見光光催化H2產生速率(1025 μmol h?1 g?1)顯著提高，并且在全光譜照射下產氫速率最高達到3153 μmol h?1 g?1。
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綜合實驗結果和理論計算，研究人員提出了Ag-Ag MOM光催化體系的可能的SPR增強機理：在光照射下，等離子體Ag NPs和激發的Ag MOM之間的強相互作用促進了光催化H2。雖然金屬Ag也可以作為光還原H2O的輔助催化劑，但是由于Ag-Ag MOM和Ag-Cu MOM的光催化活性相對較低，所以它并不起主導作用。
綜上，這項工作強調了等離子體納米銀與金屬-有機基質的協同作用對提高光催化劑性能的重要性，這為有效地連接金屬-有機基質和等離子體納米顆粒提供了理論基礎。
Silver Nanoparticle Enhanced Metal-Organic Matrix with Interface-Engineering for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8
3. Nat. Commun.: 原位監測：銅(I)氧化物上兩步氧化形成Zhang-Rice單態觸發水氧化
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Zhang-Rice單態超導現象因銅酸鹽高溫超導體而聞名，但很少有人知道它也是一種電化學催化劑。近日，臺灣同步輻射研究中心林彥谷、臺灣交通大學陳三元、德國馬普固體化物所胡志偉和廈門大學李劍鋒等通過簡易加氫策略合理調節了配位不飽和的活性銅中心(H-Cu2O)以用于催化OER。具體而言，替位氫誘導了銅(I)氧化物的表面幾何重排以產生獨特的非化學計量氧，從而導致催化劑具有卓越的性能和耐久性。
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對于H-Cu2O電催化劑，研究人員利用原位譜法研究了在納米固液界面上OER過程中的動態重構問題并首次提出Zhang-Rice單態觸發電催化OER。具體來說，最大化Cu (3d)和O (2p)態之間的雜化，在O2p軌道上出現一個配體孔，有利于OER循環中涉及的析氧催化。
值得注意的是，確定的Zhang-Rice單態的性質證實了高價CuO4幾何結構和四配位的平方-平面幾何結構，這些結構是平衡前階段的關鍵居間態。這一特別的觀察結果與通常提出的氫氧化物物種為OER電催化劑的活性中心形成了鮮明的對比。
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電化學性能測試結果顯示，在堿性條件下，H-Cu2O在10 mA cm?2電流密度下的OER過電位為263 mV，Tafel斜率為91 mV dec?1；H-Cu2O在10和100 mA cm?2電流密度下連續運行100小時，性能衰減可忽略不計。
此外，對于EIS，H-Cu2O在低頻區(100-101 Hz)的相角弛豫與催化劑/電解質界面處的電荷轉移密切相關。隨著外加電位的增加，H-Cu2O在低頻區的相角相對于Cu2O迅速減小，說明低配位環境是導致超快OER動力學的主要原因。總的來說，該項工作強調了過渡金屬氧化物的電荷和自旋態是催化水氧化過程中氧析出反應的關鍵。
Zhang-Rice Singlets State Formed by Two-Step Oxidation for Triggering Water Oxidation under Operando Conditions. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36317-2
4. Nat. Commun.: 相間協同作用起關鍵作用，促進單金屬異質界面的析氫反應
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開發用于電化學水分解的高效非貴金屬電催化劑需要了解不同的活性增強因素。兩個或多個結構之間的協同作用對法拉第電子轉移過程所產生的集合效應，可以通過表面活性位點的累積、界面電荷轉移和調制電子結構來誘導。然而，這些協同作用對析氧反應(OER)和析氫反應(HER)影響的起因和機理目前尚未解釋清楚。
近日，澳大利亞新南威爾士大學趙川課題組報道了Ni(OH)2和Ni-N/Ni-C相之間的協同作用，它在低電流密度和高電流密度下都顯著地提高了HER活性。
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鎳納米異質界面在表面局部大量出現，并且在大的HER電流密度下保持穩定；這種納米異質界面發揮了相間協同作用，增強了兩個鎳相之間的電荷重新分配，通過上移d帶中心提高了Ni d軌道的能級，通過降低*H中間體的電子轉移數加速了氫吸附-解吸-重組過程，并促進了*OH吸附-解吸。并且，以上結果導致現成的表面活性位點，顯著促進界面電荷轉移動力學和長期穩定性。
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在堿性電解質中，NF表面局部出現的納米異質界面對HER有明顯的促進作用。最佳的Ni(OH)2@Ni-N/Ni-C/NF納米異質結構在60、141和223 mV過電位下輸出的電流密度分別為?10，?100和?1000 mA cm?2。
此外，Ni(OH)2@Ni-N/Ni-C/NF還具有優異的穩定性，其經歷1000個CV循環后電位衰減較小，并且其在?100和?500 mA cm?2下連續反應100小時后，材料表面未發生破壞。總的來說，該項工作闡明了協同電催化的初步概念，為開發非貴金屬基催化劑結構中不同相間的協同作用提供了新的思路。
Monometallic Interphasic Synergy via Nano-Hetero-Interfacing for Hydrogen Evolution in Alkaline Electrolytes. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36100-3
5. ACS Catal.: d軌道電子構型調控金屬-氮-碳催化劑在電化學CO2RR中的選擇性
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電化學CO2還原反應(CO2RR)是將CO2還原成增值物質的一種具有巨大工業化潛力的零碳排放技術。由于電化學CO2RR反應路徑復雜，產物種類繁多，以及其產物選擇性難以控制，這嚴重限制了其實際應用。考慮到CO是最常見、最簡單的產物，在C1化學產物鏈中具有很高的價值，并且CO2RR中只有兩個電子參與的電化學CO2-CO還原反應可以達到預期的高活性和高選擇性。
近年來，一些貴金屬(如Ag、Au等)基催化劑對CO2RR具有良好的電化學性能，可以在較低的過電位下有效地將CO2還原為CO。然而，這些催化劑的稀缺性和高成本限制了它們的大規模應用，因此有必要探索經濟且高效的催化劑以實現電化學CO2RR的實際應用。
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近日，西安交通大學沈少華課題組采用浸漬-酸浸法合成了多種M-N-C (M: Fe，Co，Ni，Cu)單原子催化劑(SACs)。電化學性能測試結果顯示，Ni-N-C在-0.65 VRHE下表現出非常高的CO法拉第效率(FE)，并且在?0.5至?0.9 VRHE的電位范圍內的CO選擇性高于90%，遠優于其他M-N-C (M: Fe，Co和Cu)。電化學穩定性測試顯示，在不同的電位下，該催化劑電流密度的衰減可以忽略不計，并且在電化學反應期間表面沒有發生任何碳溶解。
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晶體場理論，Dewar-Chatt-Duncanson模型(DCD)和微分電荷密度分析表明，在M-N-C系統中，中心金屬的d軌道構型是有利于從CO2分子中的C原子到Ni原子的電子轉移，從而有效地激活表面吸附的CO2；孤對電子占據Fe3+、Co2+和Cu2+的最外層d軌道會削弱電子轉移過程，進而阻礙CO2的活化。
此外，原位光譜研究表明，在相對較低的電位下，Ni-N-C SAC上*COOH中間體的形成能壘較低，導致其較高的CO2-CO轉化性能。
Atomically Dispersed Metal–Nitrogen–Carbon Catalysts with d-Orbital Electronic Configuration-Dependent Selectivity for Electrochemical CO2-to-CO Reduction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05249
6. AFM: 硼氮雙配位調制單原子鎳中心的電子結構以促進ORR
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氮配位固定在碳載體上的原子分散的三維過渡金屬活性中心已成為燃料電池和金屬-空氣電池領域中一種有前途的氧還原反應(ORR)電催化劑。然而，如何準確地調控單原子金屬位點的配位結構，尤其是第一殼層配位，以及確定幾何/電子結構與ORR性能之間的關系仍然是一個挑戰。近日，美國加州大學爾灣分校忻獲麟和河北工業大學王菲、劉輝等設計并制備了一種用于高效ORR的新型單原子B摻雜Ni-N-C催化劑(Ni-B/N-C)。
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材料結構表征結果表明，固定在碳載體上的原子分散的Ni原子與一個B原子和三個N原子配位，形成Ni-B1N3構型。并且，引入的B配體可以直接調節第一殼層的幾何結構，從而影響Ni活性中心的電子結構，可能調節ORR中間體在Ni活性中心上的吸附能，從而促進ORR動力學。
因此，所制備的Ni-B/N-C電催化劑具有更高的ORR性能，其半波電位(E1/2)為0.87 VRHE；并且其在30000次循環后E1/2僅衰減21 mVRHE，其穩定性超過了大多數Fe-N-C和Co-N-C催化劑。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，相對于Ni-N4，Ni-B1N3相中Ni位電子密度的增加可以增強ORR中間體的吸附，導致熱力學能壘的降低，從而加速了ORR動力學過程。此外，為了證明Ni-B/N-C電催化劑作為空氣陰極的實用性，組裝了一個鋅-空氣電池。所組裝的鋅-空氣電池的峰值功率密度(175 mW cm?2)高于使用Pt/C的電池(132 mW cm?2)；其開路電壓(OCV)為1.29 V，并且該電池在工作至少15小時后性能幾乎沒有衰減。
綜上，該項工作不僅報道了一種用于ORR低成本、高效率的單原子M-N-C電催化劑，而且對單原子金屬活性中心的幾何/電子結構與催化活性之間的關系進行了深入的研究，為今后設計先進的單原子電催化劑提供了參考。
Modulating Electronic Structure of Atomically Dispersed Nickel Sites through Boron and Nitrogen Dual Coordination Boosts Oxygen Reduction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213863
7. Small: 引入石墨烯量子點，助力缺陷Co-N-C催化劑高效催化ORR
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迄今為止，鉑基材料是最先進的氧還原反應(ORR)電催化劑，但其稀缺性、高成本和易中毒等問題嚴重阻礙了其大規模應用。因此，開發高活性、高穩定性、低成本的ORR電催化劑以替代鉑基電催化劑是推動ORR反應進一步發展的關鍵。基于此，哈爾濱工程大學范壯軍和中國石油大學(華東)任浩、黃毅超等通過一種配位工程策略，同時調節鈷-氮-碳(Co-N-C)電催化劑的碳缺陷、電子結構和表面親水性，使其能夠高效催化ORR反應。
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具有豐富含氧配體(大多數為COOH)的GQD可以與Co原子配位以制備GQD和Co共摻雜的ZIF-8前驅體(G-Co-ZIF-8)。在熱解后，引入的富氧石墨烯結構的量子點有助于構建局部導電位點，減少Co-N-C的碳缺陷，提高電子轉移效率和抑制H2O2破壞自由基的能力。
同時，GQD可以有效地調整Co活性位點的電子結構，以優化OOH?吸附能，從而通過促進H2O2的進一步還原來提高ORR動力學和穩定性點。此外，富氧GQD可以提供一個理想的親水性表面，提高活性位點利用率，導致ORR動力學的整體改善。
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電化學性能測試結果表明，優化后的富氧GQD功能化的Co-N-C (G-CoNOC)電催化劑具有較高的電催化ORR活性，起始電位和半波電位分別為0.95 V和0.88 V，并且連續反應200 h后電流密度保持在90.0%以上，明顯優于純Co-N-C電催化劑和工業Pt/C電催化劑。
總的來說，該項工作著重研究了GQD對Co-N-C電催化劑局部導電位點和電子結構調控的關鍵配位作用以提高催化劑的活性和穩定性，這為開發高活性無貴金屬的ORR電催化劑提供了新的思路。
Coordination Engineering of Defective Cobalt–Nitrogen–Carbon Electrocatalysts with Graphene Quantum Dots for Boosting Oxygen Reduction Reaction. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207227
8. Carbon Energy: 移動式印刷策略功勞大，制備出貴金屬單原子催化劑用于HER/HOR
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目前為止，基于貴金屬(PM)的催化劑對于析氫反應(HER)和氫氧化反應(HOR)表現出優異的催化活性和穩定性。然而，由于貴金屬的儲量稀少以及價格昂貴，這樣限制了其在HER和HOR反應中的大規模使用。因此，對于未來的氫經濟來說，迫切需要開發具有高效氫反應活性和最小PM負載量的催化劑。
近日，海南大學田新龍、康振燁和鄧培林等利用移動印刷法，成功合成一系列PM SAC催化劑(SA-PM/CN，PM=Pd，Pt，Rh，Ir，Ru)，并且其表現出優異的氫反應活性。
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具體而言，首先通過C3N4與PM鹽之間的配位作用制備C3N4-PM前驅體，然后通過熱解將這些分散的金屬物質轉移到氮摻雜的CN納米片上。性能測試結果顯示，SA-Pd/CN-CdS表現出比SA-Pt/CN-CdS和SA-Ru/CN-CdS更高的光催化析氫活性，而且在4小時內產生7483 μmol H2。相應地，SA-Pd/CN-CdS的光催化產H2速率為1871 μmol h?1，比NP-Pd/CN-CdS高1.35倍。
對于HOR，SA-Pt/CN在150 mVRHE下的電流密度為2.51 mA cm?2，高于NP-Pt/CN(1.31 mA cm?2)，甚至優于商業20% Pt/C(2.41 mA cm?2)。此外，所制備的SA-Pt/CN和SA-Ru/CN分別對HOR和HER表現出優異的穩定性。
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實驗結果和理論計算表明，Ru-N4-C是具有大自旋極化的磁性SAC，具有不同的自旋上升和自旋下降的態密度；Ru原子的自旋極化電子結構產生自旋極化d帶中心(Ed)，自旋上升d帶中心更為負，表明Ru-H之間的反鍵軌道中充滿了更多的價電子，這有利于Ru原子的HER活性。
更重要的是，由于氫吸附，Ru-N4-C上的自旋密度和分解原子軌道磁矩(DAOMM)發生變化，這反映了氫吸附對Ru-N4-C電子結構的顯著影響以及dz2軌道和氫原子之間的強相互作用。總而言之，這種簡單通用的策略不僅為氫反應提供了有效的PM SAc，而且可以拓寬其在能量轉換設備及其他領域的應用。
General Approach for Atomically Dispersed Precious Metal Catalysts toward Hydrogen Reaction. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.294

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