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三單位聯合Carbon Energy：氮/硫共摻雜碳納米空心球鏈包封鈷納米顆粒用于高效氧電催化

傳統化石燃料的持續大量消耗導致了全球性的能源危機和嚴重的環境污染，這就要求我們開發環境友好、高效的替代能源轉換和儲存技術。其中，氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)是金屬-空氣電池等新型能源轉換和儲存技術的核心反應。遺憾的是，ORR和OER都涉及多個電子轉移，且動力學緩慢，這大大限制了相關電化學器件的能量轉換效率。其中，高性能的催化劑對于提高反應速率是必不可少的。迄今為止，貴金屬催化劑(如Pt，Ir/Ru)已被證明具有良好的催化效果，但限于特定的反應，不能作為多功能的電催化劑。此外，貴金屬的稀缺性、高成本和較差的穩定性也極大地阻礙了貴金屬催化劑的大規模應用。因此，非常需要制備高效和穩定的非貴金屬電催化劑。

基于此，江蘇科技大學郭興梅、英國赫爾大學Carl Redshaw和蘇州大學郎建平(共同通訊)等人制備了一種新型雙功能電催化劑，在N，S摻雜的碳納米空心球鏈上包覆Co納米顆粒(Co-CNHSCs)。

在1 M KOH溶液中，采用三電極體系研究了Co-CNHSC-3復合材料的電催化性能。與Co-CNHSC-1/2/4、Co-BCNT-1/2和RuO₂比較，Co-CNHSC-3具有較低的過電位(1.58 V vs.RHE)，表現出較好的OER電催化活性，與RuO₂(1.57 V)接近并且優于其它對比催化劑。

此外，Co-CNHSC-3復合材料在穩定性測試中(60,000 s)，顯示出電流密度僅衰減4.7%。這些結果表明Co-CNHSC-3催化劑具有良好的穩定性。對于Co-CNHSC-3的ORR催化活性，極化曲線說明了Co-CNHSC-3和其他催化劑在O₂飽和電解質中的電催化活性和動力學。Co-CNHSC-3復合材料(0.99 V)顯示出與商業Pt/C催化劑相似的起始電位(E_onset)。

此外，Co-CNHSC-3的0.84 V的高半波電位(E_1/2)僅比Pt/C低約10 mV，這優于大多數報道的碳基催化劑。過電位差(ΔE，10 mA cm^-2電流密度下OER的過電位與ORR的半波電位差)通常用于評估雙功能催化劑的總體活性，較好的雙功能催化劑往往具有較小的ΔE值。Co-CNHSC-3的ΔE值較低，為0.74 V，與基準Pt/C-RuO₂催化劑接近(0.72 V)且性能優于其他催化劑，雙功能性能較好。

為了探究碳層與Co NPs之間的相互作用以及N和S摻雜的影響，本文進行了密度泛函理論計算。ORR具有四個基本反應步驟，根據當U=0時的吉布斯自由能可知，NSC-Co和NC-Co的速率決定步驟均為：^*+O₂+H₂O+e^–→OOH^*+OH^–，對應的最大自由能變化分別為0.78 eV和0.81 eV，表明NSC-Co表面表現出比NC-Co更低的活化能和更高的ORR催化效率。

此外，還計算了速率決定步驟中電荷密度、Bader電荷以及反應過程中中間體的吸附能，進一步分析了Co-CNHSC催化劑優異的電催化性能的原因。NC-Co和NSC-Co的電荷密度差表明，NSC-Co具有更高的電荷密度和更明顯的電子積累和耗散，這進一步表明雜原子摻雜可以調整電子結構形成活性中心，N、S共摻雜優于N摻雜。

此外，Bader電荷分析還顯示，NSC-Co(0.55)比NC-Co(0.48)具有更高的電子密度，表明其具有更高的結合能，這與電荷密度差的分析結果一致。綜上所述，理論計算表明，N、S共摻雜不僅改變了碳層的電子結構，產生了更多的催化活性中心，而且N、S與金屬Co之間的電子轉移進一步調節了碳層的電荷密度，這有利于Co-CNHSC催化劑上吸附的O原子的電子平衡。因此，這項工作為設計高效、低成本的多功能碳基能量轉換催化劑提供了一個新的視角。

Ultralong nitrogen/sulfur Co-doped carbon nano-hollow-sphere chains with encapsulated cobalt nanoparticles for highly efficient oxygen electrocatalysis, Carbon Energy, 2023, DOI: 10.1002/cey2.317.

https://doi.org/10.1002/cey2.317.

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三單位聯合Carbon Energy：氮/硫共摻雜碳納米空心球鏈包封鈷納米顆粒用于高效氧電催化

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