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黃維/王松燦/王連洲等Angew.: 含有氧空位的活性VOx層，助力BiVO4光電陽極實現高效光電化學水分解

釩酸鉍(BiVO₄)是最有前景的光電化學(PEC)水分解半導體之一，因為它具有狹窄的帶隙(2.4 eV)和低成本特性。然而，在原始BiVO₄薄膜中的低載流子遷移率(0.044 cm² V^?1 S^?1)和短空穴擴散長度(70 nm)引起嚴重的電荷復合。同時，由于析氧反應(OER)涉及四個電子的轉移，在OER過程中的動力學非常緩慢，這也會導致嚴重的表面電荷復合。在PEC水分解過程中，BiVO₄光陽極也存在嚴重的光腐蝕，導致穩定性較差，這嚴重限制了其在PEC水分解中的大規模應用。

為解決上述問題，西北工業大學黃維、王松燦和昆士蘭大學王連洲等通過典型的光輔助電沉積工藝，在BiVO₄光陽極上設計了一種具有富氧空位的VO_x析氧共催化劑(BVO/VO_x)，其能夠有效加速OER動力學。

在PEC水分解性能測試實驗中，優化后的BiVO₄/VO_x光陽極在1.23 V_RHE時表現出較高的光流密度(6.29 mA cm^?2)，幾乎是純的BiVO₄的四倍；BiVO₄/VO_x的電荷轉移效率(?_trans)達到96%，高于大多數報道的最先進的BiVO₄/析氧助催化劑光陽極。此外，在0.6 V_RHE下，該催化劑在AM 1.5 G光照下連續反應40 h，其光電流僅降低了11.7%，表明BiVO₄/VO_x光陽極具有良好的穩定性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，富氧空位的VO_x在V軌道上具有大量未配對的電子，導致形成未配位位點的存在；因此更多的水分子可以吸附在活性位點上，這使得在VO_x/電解質界面上電荷轉移的電導率顯著提高。

此外，BVO和VO_x之間共享的V-O鍵也有效地促進了電荷轉移，進而大大提高了對OER的催化活性。綜上，這項工作證明了釩基催化劑在PEC水氧化中的潛力，有利于推動用于太陽能-化學能轉換的釩基催化劑的進一步發展。

A BiVO₄ Photoanode with a VO_x Layer Bearing Oxygen Vacancies Offers Improved Charge Transfer and Oxygen Evolution Kinetics in Photoelectrochemical Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202217346

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