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韓布興院士/孫曉甫Angew.：首次報道！原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇

利用可再生電力驅(qū)動電還原二氧化碳（CO₂）是實現(xiàn)碳中性能源循環(huán)和生產(chǎn)增值化學(xué)品和燃料的一種有吸引力的方式。甲醇（CH₃OH）作為重要的平臺分子和清潔燃料，在CO₂還原過程中需要6-電子轉(zhuǎn)移，但目前電還原CO₂制取甲醇效率低、選擇性差。

近日，中科院化學(xué)研究所韓布興院士和孫曉甫研究員（共同通訊作者）等人報道了首次設(shè)計原子分散的錫（Sn）位點錨定在有缺陷的CuO催化劑上（Sn₁/Vo-CuO-x）用于電還原CO₂制取甲醇。

韓布興院士/孫曉甫Angew.：首次報道！原子分散Sn與缺陷CuO催化劑耦合高效電還原CO2制甲醇

通過測試發(fā)現(xiàn)，Sn₁/Vo-CuO-90催化劑具有最佳催化性能，其甲醇法拉第效率（FE）高達(dá)88.6%，電流密度為67.0 mA cm^-2，并且在H電池中具有顯著的穩(wěn)定性，與迄今報道的結(jié)果相比，這是在電流密度下的最高FE（CH₃OH）。

研究發(fā)現(xiàn)，Sn原子位點、相鄰的氧空位和CuO載體配合良好，導(dǎo)致了較高的雙層電容、較大的CO₂吸附容量和較低的界面電荷轉(zhuǎn)移電阻。原位實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，該催化劑通過降低*COOH分解形成*CO的勢壘，有利于CO₂活化。得到的關(guān)鍵中間體*CO與Cu物種結(jié)合進(jìn)一步還原，從而實現(xiàn)對甲醇的高選擇性。

Highly efficient CO₂ electroreduction to methanol via atomically dispersed Sn coupled with defective CuO catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108635.

https://doi.org/10.1002/anie.202108635.

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