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李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協(xié)同增強電催化HER性能

李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協(xié)同增強電催化HER性能
開發(fā)提高釕(Ru)活性和穩(wěn)定性的策略對于Ru基電催化劑的發(fā)展至關(guān)重要。空位工程是調(diào)節(jié)電催化劑催化活性的典型策略。然而,由于該策略需要極其嚴格的條件,直接在純金屬Ru中產(chǎn)生空位是困難的,并且晶體結(jié)構(gòu)的完整性被破壞會導(dǎo)致催化劑不穩(wěn)定。
浙江農(nóng)林大學(xué)李彩彩哈爾濱工業(yè)大學(xué)李保強等報道了一種富含空位的碳點負載Ru催化劑(Ru@CDs),能夠高效電催化HER。
李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協(xié)同增強電催化HER性能
作者通過簡單的水熱和熱解策略,制備出以CDs為載體的Ru@CDs電催化劑。富含空位的CDs作為錨定和捕獲Ru納米顆粒的載體,能夠抑制Ru納米顆粒聚集和生長。
在1.0 M KOH溶液中,HER的電流密度為10 mA cm-2時,Ru@CDs上的過電位為30 mV,Tafel斜率為22 mV dec-1,性能與Pt/C催化劑相當。
李彩彩/李保強Small:Ru@CDs上空位與電子相互作用協(xié)同增強電催化HER性能
電子順磁共振(EPR)和XPS光譜表明,CDs具有豐富的內(nèi)在空位,在將Ru錨定到CDs上的過程中,熱解處理可能會產(chǎn)生更多的空位。這些空位的存在將有助于提高HER催化活性。Ru和CD結(jié)合后會發(fā)生電子相互作用,電子從Ru到O和N轉(zhuǎn)移。
DFT計算進一步表明,空位的產(chǎn)生極大地促進了水的解離,并且Ru@CDs的形成調(diào)節(jié)了氫的吸附和解吸。綜上,豐富的空位和強電子相互作用協(xié)同增強了Ru@CDs的電催化HER活性。
Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102496

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