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先進電解液在下一代鋰二次電池的開發中發揮著關鍵作用。然而，許多強極性溶劑作為電解液的主要成分，與鋰離子電池中商業化的石墨負極不相容。

武漢大學曹余良、先進儲能材料國家工程研究中心鐘發平等提出了配位數（CN）規則的新概念，通過調節離子-溶劑配位（ISC）結構來優化電解液的電化學兼容性。

圖1 石墨電極在不同電解液中的首次充放電曲線

基于此規則，作者將低配位數溶劑(LCNSs)引入高配位數溶劑(HCNS)電解液中，以將陰離子誘導到Li⁺的第一個溶劑化殼中，形成陰離子誘導的ISC(AI-ISC)結構。具有AI-ISC結構的HCNS-LCNS電解液顯示出增強的還原穩定性，使石墨負極的可逆鋰化/脫鋰成為可能。

因此，作者證明了采用LCNSs（DEC、EMC或DMC）作為助溶劑可以大大提高HCNS（PC、DMF或TMP）電解液與商業石墨負極的電化學兼容性。

圖2 不同電解液的紅外光譜表征

通過結合紅外光譜測試和DFT計算，研究發現LCNSs的影響是由于溶劑分子對 Li⁺的不完全溶劑化，這迫使陰離子進入Li⁺的溶劑化殼層，從而在LCNS-HCNS電解液中形成AI-ISC結構，結果導致更高的LUMO能級和更好的耐還原性。

CN規則通過使用不同配位數的共溶劑調節Li⁺的溶劑化結構，為提高電解液的穩定性提供了一種直接而有效的策略。

圖3 簡化的溶劑化模型及對石墨負極的穩定性

Designing Advanced Electrolytes for Lithium Secondary Batteries Based on the Coordination Number Rule. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02194

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曹余良/鐘發平ACS Energy Lett.：基于配位數規則的先進電解液設計

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