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福大Small：拓?fù)滢D(zhuǎn)換策略功不可沒(méi)！合成多孔二維Co/NiO用于高效光催化CO2還原

具有獨(dú)特各向異性和電子特性的先進(jìn)二維材料已被廣泛應(yīng)用于緩解能源和環(huán)境危機(jī)的新一代材料。二維結(jié)構(gòu)使催化劑具有較高的表面積和較短的擴(kuò)散長(zhǎng)度，可用于物質(zhì)/電荷轉(zhuǎn)移，從而構(gòu)成催化、能量存儲(chǔ)和其他相關(guān)應(yīng)用的理想候選材料。

關(guān)于活性催化位點(diǎn)，最近的研究表明，2D材料的催化性能更多地來(lái)自痕量邊緣位點(diǎn)，而不是來(lái)自大面積的基底面。因此，利用二維材料的孔隙工程，在基板上制備含有納米孔的多孔二維催化劑已成為一個(gè)熱門(mén)方向。

近日，福州大學(xué)于巖和莊贊勇等利用原位拓?fù)滢D(zhuǎn)換策略，成功制備出單晶多孔2D Co/NiO-2納米材料，并且該材料具有優(yōu)異的光催化CO₂還原性能。

研究人員對(duì)Co/NiO-2在CO₂轉(zhuǎn)化為合成氣過(guò)程中的催化性能進(jìn)行了評(píng)估。在去離子水/乙腈混合物存在的情況下，CO₂、[Ru(bpy)₃]Cl₂?6H₂O和三乙醇胺(TEOA)分別作為碳源、光敏劑和電子供體。

結(jié)果表明，Co/NiO-2上CO和H₂的產(chǎn)率分別為32.46 mmol g^?1 h^?1和17.84 mmol g^?1 h^?1；Co/NiO-2在450 nm處表現(xiàn)出1.96%的表觀量子產(chǎn)率(AQY)，并且在CO/NiO-2催化劑上生成的合成氣的CO/H₂比約為1.82，優(yōu)于大多數(shù)多相光催化劑。此外，Co/NiO-2在五次循環(huán)試驗(yàn)中保持高的性能，并且反應(yīng)后催化劑的形貌和組分基本保持不變。

機(jī)理實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算表明，當(dāng)可見(jiàn)光激發(fā)Ru物種時(shí)，光生電子將轉(zhuǎn)移到Co/NiO-2上，并且CO/NiO-2上納米孔邊緣位點(diǎn)上的活性位點(diǎn)有助于CO₂吸附和活化，而Co/NiO-2單晶性質(zhì)促進(jìn)光生電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致多孔2D材料的有效CO₂-CO轉(zhuǎn)化。

此外，由于微量Co摻雜引起氫氧化物前驅(qū)體的晶格畸變，從而導(dǎo)致氫氧化物前驅(qū)體的脫水能急劇下降，因此可以實(shí)現(xiàn)由二維氫氧化物到多孔二維氧化物的拓?fù)滢D(zhuǎn)變。

Scalable Synthesis of Holey Deficient 2D Co/NiO Single-Crystal Na-Nomeshes via Topological Transformation for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206873

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