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在電催化領域，多孔碳材料，如碳納米管、生物質碳、介孔碳、多孔碳片以及活性炭等，由于其誘人的物理性質(豐富的孔結構和較大的表面積等)被普遍認為是有前景的電催化劑。由于其結構優勢，多孔碳催化劑在各種電催化反應中，如氧還原反應(ORR)，三碘化物還原反應(IRR)和析氫反應(HER)中，已被廣泛嘗試作為傳統貴金屬催化劑的替代催化劑。遺憾的是，多孔碳催化劑的電催化性能明顯差于常見貴金屬，即使在碳基體中摻雜適量的雜原子(N原子)。因此，制定一種切實可行的策略以提高N摻雜多孔碳基電催化劑的催化性能至關重要。

基于此，西安建筑科技大學云斯寧等人合理利用Co/Zn雙金屬有機骨架和鎳離子，可控地制備了一種新型前沿的莫特-肖特基型氮摻雜碳多面體(NiCo-NCP/CNT)催化劑，該多面體由Ni/Co和與一維碳納米管(CNT)交織的三維多孔碳骨架組成。

西安建大?CEJ: 1D/3D莫特-肖特基多孔碳多面體用于三碘化物還原和析氫反應

為了深入評估電極催化劑的催化活性，本文采用循環伏安測試研究了碘化物/三碘化物(I₃^–/I^–)的還原動力學。NiCo-NCP/CNT、Co-NCP/CNT、NCP和Pt對電極催化劑的循環伏安曲線均顯示了兩對氧化和還原峰，分別對應于Ox-1/Red-1(左)和Ox-2/Red-2(右)。低電位下的Ox-1/Red-1對代表I₃^–到I^–的還原反應，而高電位下的Ox-2/Red-2對代表I₂到I₃^–的反應。通常，峰值電流密度(I_p)和峰-峰分離值(ΔE_p)是評價電化學性能的重要參數。

具體而言，|I_p|值越高，I₃^–的還原速率越高，而ΔE_p值越小，氧化還原反應的可逆性越好。催化劑的|I_p|值排序為：NCP(1.84 mA cm^-2)<Co-NCP/CNT(4.71 mA cm^-2)<NiCo-NCP/CNT(7.62 mA cm^-2)，相應的ΔE_p值的排序為：NiCo-NCP/CNT(0.426 V)<Co-NCP/CNT(0.437 V)<NCP(0.439 V)。上述結果表明，與Co-NCP/CNT和NCP相比，NiCo-NCP/CNT具有更好的IRR催化活性。

對于HER性能，Pt/C的過電位為21 mV，對于HER具有較好的電催化活性。而NiCo-NCP/CNT、Co-NCP/CNT、NCP和泡沫鎳在相同的電流密度下的過電位分別為63 mV、165 mV、211 mV和252 mV。與其他碳基催化劑相比，NiCo-NCP/CNT對增加的過電位表現出更靈敏和快速的電流響應，在180 mA cm^-2時的過電位達到116 mV，與Pt/C相當。正如預期的那樣，NiCo-NCP/CNT莫特-肖特基催化劑在光伏設備中取得了令人印象深刻的8.75%的功率轉換效率。

基于表征和研究，NiCo-NCP/CNT的石墨化程度明顯提高，催化劑的電子傳遞能力增強。同時，第二金屬元素Ni的加入有利于提高碳基體的導電性。因此NiCo-NCP/CNT催化性能優異的原因為：

1)一維碳納米管和三維有序的多面體相結合使得催化劑具有較高的表面積，可以暴露更多的活性位點；

2)三維N摻雜碳多面體豐富的孔隙結構有利于電解液的滲透，導致電解過程中電荷和質量的快速傳遞；

3)三維N摻雜碳多面體具有空間約束效應，可以控制金屬納米粒子的聚集；

4)高度石墨化的三維N摻雜碳多面體可有效的保護CoNi合金免受電解質腐蝕。

因此，在催化過程中，NiCo/NCP-CNT可以構建大而穩健的互聯傳輸網絡，以提高催化劑/反應物/電解質界面上的電子傳遞和分子擴散。本文為在電催化領域合理制備低成本、高性能的碳基莫特-肖特基催化劑提供了可靠的策略和有價值的見解。

1D/3D rambutan-like Mott–Schottky porous carbon polyhedrons for efficient tri-iodide reduction and hydrogen evolution reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141301.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141301.

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