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葉金花/馮寧東Nature子刊：在TiO2上有效和選擇性地光催化氧化CH4為CH3OH

CH₄直接轉化為甲醇(CH₃OH)是最有前途的甲烷優化和利用方法之一，但由于不可避免的過度氧化，將光催化甲烷以高產率選擇性地轉化為甲醇仍然是一個巨大的挑戰。

基于此，日本國家材料科學研究所葉金花和中國科學院武漢物理與數學研究所馮寧東等人報告了銳鈦礦型TiO₂上分子O₂將CH₄光催化氧化為CH₃OH。

為了比較TiO₂的(001)和(101)面的微觀結構和催化機制，制備了兩種主要暴露(001)或(101)面的TiO₂。通過在TiO₂的(101)面上選擇性地光沉積Ag助催化劑以促進光致載流子的分離和轉移，可以顯著提高CH₃OH的產率。

根據基于原位FTIR、原位ESR和NMR技術的研究，CH₄和O₂在(001)和(101)面上的光氧化存在完全不同的催化機制。發現(001)面上的氧空位是由光生空穴以一種直接的方式產生的，并且這些光生氧空位可以穩定超氧自由基(Ti-O₂?)。

(001)上氧空位的產生導致不同的中間體和反應途徑(氧空位→Ti-O₂??→Ti-OO-Ti和Ti-(OO)→Ti-O?對)，從而實現高選擇性和高CH₄光氧化成CH₃OH的產率。Ti-O₂?可以捕獲光生電子形成表面過氧化物(Ti-OO-Ti和Ti-(OO))，表面過氧化物解離成Ti-O?對，可以分裂CH₄直接釋放CH₃OH。

這種獨特的催化機制有效地避免了?CH₃的形成和?OH，它們是導致過氧化的主要因素，通常在(101)面上形成。

因此，優化的(001)面主導的TiO₂具有4.8 mmol g^-1?h^-1的高CH₃OH產率以及約80%的高CH₃OH選擇性。該研究將提供一種策略，通過控制光致氧空位的產生，避免在其他光催化劑中CH₄重整為CH₃OH過程中過度氧化。

Efficient and selective photocatalytic CH₄ conversion to CH₃OH with O₂ by controlling overoxidation on TiO₂. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24912-0

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