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析氧反應(OER)在電化學能量轉換裝置中起著決定性的作用，但目前仍存在缺乏有效的低成本電催化劑以及對緩慢反應動力學的了解不足等問題。本文側重于催化劑和中間體之間與自旋相關的電荷轉移和軌道相互作用，以加速催化反應動力學。

基于此，南京大學劉力哲和河海大學王沛芳等報道了一種磁場刺激策略來重新排列具有熱分化超晶格特征金屬-有機框架(MOFs)中的自旋電子占據態，其中在周期性空間分布內的局部磁場加熱可以使特定活性位點上發生自旋翻轉，顯示出自旋依賴性反應途徑。

作者將低熱導率的有機分子連接起來構建隔熱層，同時將配位的磁性離子注入層間作為導熱區。當定向施加交變磁場(磁刺激)時，由于分子熱絕緣，磁加熱嚴格局限在磁性離子周圍。

因此，可以強制磁交換相互作用來驅動自旋翻轉和重新配置。通過局域磁熱效應和自旋交換相互作用之間的協調機制，在反應位點處實現自旋翻轉和重構，從而得到優異OER性能。

以雙金屬Co_0.8Mn_0.2-MOF材料作為熱差分自旋電子催化劑，其通過磁熱周期性分布以加強自旋軌道相互作用，從而驅動理想的自旋重構。

在OER過程中，該催化劑在~0.27 V過電位下具有高達3514.7 A g_metal^-1的質量活性。另外，Co_0.8Mn_0.2-MOF催化劑在高電流密度下連續運行200 h后仍可保持約95%的初始活性。

Spin-sate reconfiguration induced by alternating magnetic field for efficient oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25095-4

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劉力哲/王沛芳Nature子刊: 交變磁場誘導自旋態重構實現高效電催化OER

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