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氨(NH₃)是世界上大量生產的化學物質之一，年產量超過1.82億噸，主要用作合成肥料(~80%)。它是化學工業中所有活性氮的來源，但最近它也是被認為是非碳的能量載體。目前，氨是由氮氣和和氫氣通過熱催化Haber-Bosch過程產生的，這在苛刻的條件下操作(350-450°C, 100-200 bar)，需要大型工廠和高資本投資。為了滿足商業需求，約占全球能源消耗的1%左右在該工藝中使用。另外，Haber-Bosch工藝約占每年的二氧化碳排放量的1.3%，因為提供的H₂來源于甲烷的蒸汽轉化。

通過電化學合成氨是一種環境友好的，有望替代傳統路徑的方法。通過風能或太陽能等可再生能源提供電能，將氮氣轉化為氨。最近，鋰介導電化學合成氨取得了很大的進步。然而，該領域受到各種問題的阻礙。

（1）大部分的Li-NRR研究在單室間歇反應釜中進行，存在明顯的氣體反應物傳質限制，N₂和H₂必須溶于電解液才能參與反應，導致常壓條件下的電化學合成氨的性能較差（FE和EE都在10%以下）。

（2）在單室間歇反應釜中是間歇性的產氨，難以放大生產。

（3）幾乎目前所有的鋰介導電化學合成氨的陽極都在氧化溶劑作為質子源，而且在單室間歇反應釜中難以利用氫氣氧化反應（HOR）作為可持續的質子源，H₂會與金屬鋰反應。

第一作者：付先彪，Jakob Bruun Pedersen，周院院

通訊作者：Jens K. N?rskov教授，Ib Chorkendorff教授

基于這些挑戰和難題，丹麥科技大學Jens K. N?rskov教授和Ib Chorkendorff教授等人設計了有效面積為25 cm²的連續流電解池，采用規整孔尺寸的不銹鋼網作為氣體擴散電極來避免傳質限制，氮氣還原（NRR）耦合氫氣氧化（HOR），在常溫常壓條件下，實現了61%的法拉第效率，13%的能量效率。開發了在有機溶劑中穩定催化HOR的PtAu合金催化劑，PtAu合金催化劑極大降低了陽極電位，避免了溶劑的氧化。通過原位同位素質譜實驗（D₂氧化），證明了氨中的氫來自于HOR，EtOH作為質子穿梭劑。

2021年Science：丹麥技術大學Ib Chorkendorff和Jens K. N?rskov最新Science：電化學合成氨

相關工作以《Continuous-flow electrosynthesis of ammonia by nitrogen reduction and hydrogen oxidation》為題在《Science》上發表論文。

論文亮點

（1）首先構建了一個三室連續流反應器（有效面積25 cm²），通過使用不銹鋼網作為氣體擴散電極（GDE）來克服氣體傳質限制。并且成功在陽極引入了HOR作為可持續的質子源。

（2）針對有機電解液中Pt催化HOR中毒的問題（穩定性問題），開發了高活性且抗中毒的PtAu合金催化劑。該催化劑有效降低了陽極電位，增加了鋰介導體系的整體穩定性（10 h）。

（3）通過同位素標記（D₂氧化）原位質譜實驗，證明了所合成的氨中的氫來自于HOR，而非來自氧化有機溶劑，并證明了乙醇作為質子穿梭劑的能力。

（4）采用了電位循環法和質子/氮氣限制區域的權衡策略提高鋰介導合成氨的性能，在常溫常壓條件下，實現了61%的法拉第效率，13%的能量效率。

圖文介紹

圖1. 用于電化學合成氨的連續流反應器的示意圖和Li-NRR過程示意圖

圖2. HOR催化劑的理論和實驗探究

圖3.同位素標記（D₂氧化）原位質譜分析

圖4. 電位循環法和質子/氮氣限制區域的權衡策略提高鋰介導合成氨的性能

文獻信息

題目：Continuous-flow electrosynthesis of ammonia by nitrogen reduction and hydrogen oxidation，Science, (2023).

鏈接：https:// 10.1126/science.adf4403

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/12/1ca805b840/

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