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翟天佑Angew.: 原位相分離成耦合界面促進(jìn)CO2電還原形成甲酸鹽

翟天佑Angew.: 原位相分離成耦合界面促進(jìn)CO2電還原形成甲酸鹽
雙金屬硫化物有望在很寬的電位窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)有效的CO2電還原成甲酸鹽,然而,在反應(yīng)條件下會(huì)發(fā)生原位結(jié)構(gòu)演變。因此,闡明結(jié)構(gòu)演化過(guò)程、真正的活性位點(diǎn)和催化機(jī)制就顯得尤為重要。
翟天佑Angew.: 原位相分離成耦合界面促進(jìn)CO2電還原形成甲酸鹽
華中科技大學(xué)翟天佑等人揭示了Cu2SnS3在電化學(xué)過(guò)程中發(fā)生自適應(yīng)相分離以形成穩(wěn)定的SnO2@CuS和SnO2@Cu2O異質(zhì)結(jié)。
Cu2SnS3納米片在-0.6V至-1.1 V的寬電位范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了超過(guò)83.4%的甲酸鹽選擇性,具有高活性和選擇性的良好結(jié)合。
翟天佑Angew.: 原位相分離成耦合界面促進(jìn)CO2電還原形成甲酸鹽
理論計(jì)算表明,強(qiáng)耦合界面作為真正的活性位點(diǎn)驅(qū)動(dòng)電子自流從Sn4+到Cu+,從而促進(jìn)離域的Sn位點(diǎn)將HCOO*與H*結(jié)合。該研究不僅揭示了三元硫化物的真正活性中心,也為設(shè)計(jì)穩(wěn)定高效的電催化劑提供新的思路。
Situ Phase Separation into Coupled Interfaces for Promoting CO2 Electroreduction to Formate over a Wide Potential Window. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110000

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