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EES：電催化NO3-制氨，FE>92%，太陽能轉化效率>11%

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氨是一種用于制造化肥、藥品、彈藥和塑料的基本商品化學品，是一種有前途的替代燃料來源和載體。今天，大多數氨是由具有百年歷史的哈伯-博世工藝制造的，該工藝占全球能源產量的1-2%，占全球溫室氣體排放量的很大一部分。使用硝酸鹽進行太陽能電化學合成氨，為利用廢水生產可再生燃料提供了可持續的途徑。以前在太陽能驅動的氨電合成方面所做的努力受到電化學硝酸鹽還原反應（NiRR）比活性較低（<10 mA cm?2）的嚴重影響，從而降低了太陽能轉化成燃料（STF）的效率（<1%）。在工業規模上進行可持續合成需要一種具有高效選擇性和穩定的催化劑，可以有效利用太陽能以高效地產生氨。
EES：電催化NO3-制氨，FE>92%，太陽能轉化效率>11%
伊利諾伊大學的Meenesh R. Singh、勞倫斯伯克利國家實驗室Joseph A. Gauthier以及陶氏化學公司的Aayush R. Singh等人在Energy & Environmental Science上報道了他們的突破性研究成果，利用理論指導實驗設計了新的催化劑，將太陽能轉化效率提升到了11%。
催化劑篩選研究使用了Fe, Ni, Co, Cu和Zn，采用密度泛函理論(DFT)結合計算氫電極(CHE)測定了中間吸附能，結果表明，Co和Ni最有可能是活性的，出現在非常接近NiRR火山圖的峰值。這是理論計算指導實驗部分，接下來就是利用實驗來驗證理論。經過篩選，作者確認了氧化物衍生的Co是一種高效的NiRR催化劑，擁有最高的活性（-0.8 V vs RHE時為14.56 mA cm-2）和選擇性。在電壓-0.8 V vs. RHE下，氧化物衍生Co的最大法拉達效率為92.37±6.7%，氨電流密度為565.26 mA cm-2。作者還利用太陽能電池為電解供電，將這種催化劑集成到GaInP/GaAs/Ge三結太陽能電池驅動的的電化學電解槽中，氨的STF效率達到了前所未有的11%，比先前最先進的系統高出一個數量級。
圖文詳情

EES：電催化NO3-制氨，FE>92%，太陽能轉化效率>11%

圖1. (A)電化學NiRR(藍色和紅色)和析氫反應(綠色)的理論活火山圖。(B)-0.6 V vs RHE下Co(100)上的電化學硝酸鹽還原反應的自由能圖

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圖2. 理論指導催化劑的實驗評價
(A) 在多晶Fe, Co, Ni, Cu和Zn金屬板上NH3法拉第效率和NH3電流密度，在1M KNO3電解液中，-0.8 V vs RHE下測試。(B) Co在不同襯底上的線性掃描伏安(LSV)曲線:PTFE (Co/ PTFE)，石墨片(Co/GP)和Co金屬。在pH為7的1M KNO3中，以5 mV s-1的掃描速率測量。(C)以OD-Co和Co裸金屬的電化學表面積(ECSA)計算的的LSV比較。

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圖3. 氧化衍生的Co (OD-Co)表面表征
(A)六方封閉堆積結構的OD-Co的XRD圖。(B)OD-Co在電解前的x射線光電子能譜(XPS)。(C)在-0.8 V vs RHE條件下電解后OD-Co的XPS。(D) Co金屬和OD-Co薄膜電解前的EXAFS光譜。(E)采用ATR-SEIRAS進行NO3–還原的傅里葉變換紅外光譜(FTIR)。(F) NO3–存在和不存在時OD-Co的LSV曲線。

EES：電催化NO3-制氨，FE>92%，太陽能轉化效率>11%

圖4. 在氧化物衍生Co催化劑上的NO3–電化學還原研究
(A) 生產NH3的FE和電流密度與pH的函數關系，電位為-0.6 V vs RHE。(B) NH3 FE和電流密度與電位的關系，pH為14，1 M KNO3。(C) NH3 FE和電流密度與電位的關系，接近中性pH，1 M KNO3。(D) NH3 FE和電流密度與NO3–濃度的關系。(E)電流密度與時間的函數，24小時穩定運行，電位為-0.4 V vs RHE，pH=14。(F) 文獻中報道的NH3 FE與幾何電流密度。(G) NH3 FE與活性面積歸一化電流密度的關系。在本研究中獲得了最高的比電流密度。

EES：電催化NO3-制氨，FE>92%，太陽能轉化效率>11%

圖5. (A)太陽能驅動NH3合成的PV-電解槽系統原理圖。采用GaInP/GaAs/Ge三結太陽能電池為電解池的OER和NiRR提供動力，電解液為1 M KNO3，pH=14。太陽能電池的照明面積是16平方厘米，電極的面積是8平方厘米。(B) AM1.5G輻照度下1太陽下GaInP/GaAs/Ge三結太陽能電池的JV特性與電化學電池負載曲線的交點。(C)超過3小時穩定的工作電流，NH3的FE, STF效率。
原文信息
Solar-driven electrochemical synthesis of ammonia using nitrate with 11% solar-to-fuel efficiency at ambient conditions. Energy Environ. Sci., 2021, DOI: 10.1039/d1ee01879e.
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/EE/D1EE01879E#!

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/12/232eccff77/

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