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?哈工大Adv. Sci.: 離子液體輔助制備CoSe2-NiSe2異質結并用于高效析氫和柔性超級電容

合理設計催化劑的空間結構對于通過暴露催化活性中心和增加比表面積來提高催化性能至關重要。近日，哈爾濱工業大學張嘉恒和朱振業等通過控制合成過程中離子液體的體積，對CoNi金屬-有機骨架(MOF)的雜原子摻雜和形貌進行了調控，隨后經過硒化處理后形成N、P和F三摻雜碳(NPFC)包裹的CoSe₂-NiSe₂異質結構(CoSe₂-NiSe₂/NPFC)。

所制備的CoSe₂-NiSe₂/NPFC具有許多優點：首先，與未添加離子液體的片狀中空結構相比，立方多孔狀CoSe₂-NiSe₂/NPFC比表面積增加了近400%；其次，從離子液體中引入N、P和F摻雜物，導致碳材料中暴露更多的活性位點并增強了電負性，從而提高了CoSe₂-NiSe₂/NPFC收集質子的能力；最后，CoSe₂-NiSe₂異質結界面上的電荷轉移影響了各組分的電子分布和電子結構，從而改善了HER和超級電容器的性能。

此外，研究人員使用同步輻射來比較CoSe₂-NiSe₂/NPFC、CoSe₂/NPFC和NiSe₂/NPFC中的Ni k邊和Co k邊，以揭示電荷轉移途徑。同時，密度泛函理論(DFT)計算驗證了CoSe₂-NiSe₂/NPFC中的異質結和N、P和F三摻雜碳對電子結構的調節作用，由此產生的OH*/H*吸附降低了能壘提高了HER和超級電容性能。

因此，CoSe₂-NiSe₂/NPFC在酸性和堿性溶液中均表現出優異的HER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的過電位分別為57 mV和86 mV。同時，CoSe₂-NiSe₂/NPFC作為陰極材料在柔性固態超級電容器中表現出優異的性能，在15.9 kW kg^?1的極高功率密度下，其能量密度為55.7 Wh kg^?1；其在1.0 A g^?1的電流密度下也表現出持續更長的放電時間(比容量: 649.5 C g^?1)。

綜上，這種材料的設計為利用離子液體調制金屬氧化物膜的形貌，以及從金屬氧化物膜中衍生異質結和雜原子摻雜碳提供了新的思路。

Ionic Liquid Meets MOF: A Facile Method to Optimize the Structure of CoSe₂-NiSe₂ Heterojunctions with N, P, and F Triple-Doped Carbon Using Ionic Liquid for Efficient Hydrogen Evolution and Flexible Supercapacitors. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202206029

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