構建用于多硫化物鋰（LiPSs）吸附和快速轉化的高性能電催化劑是提高可再充電鋰-硫（Li-S）電池實用能量密度和循環壽命的有效途徑，其被認為是最有前途的下一代高能量密度電池，但仍受到LiPSs穿梭效應和緩慢的硫氧化還原動力學的影響。

基于此，北京化工大學孫曉明教授、許海軍教授和劉文教授（共同通訊作者）等人報道了一種Fe-N₄部分摻雜S（Fe-NSC）的單原子催化劑，可以增強LiPSs的吸附并促進硫轉化，因為相對于裸露的Fe-N₄部分，Fe-NSC結構周圍積累了更多的電荷密度。使用Fe-NSC@GO修飾的分離材料的Li-S電池顯示出較高的放電容量和優異的循環性能，在1 C倍率下顯示1156 mAh g^?1，在1000次循環中，每循環的容量衰減僅為0.022%。即使在5.1 mg cm^?2的高S負載下，Li-S電池仍然具有出色的循環穩定性。

通過DFT計算，作者研究了Fe-NSC SACs在增強LiPSs吸附和促進硫轉化方面的可行性。在模擬中，作者考慮了S摻雜到Fe-N₄附近的三個潛在位置，并將它們與Fe-N₄進行了比較，根據其位置分別命名為Fe-NS₁C（Fe-N-S）、Fe-NS₂C（Fe-C-S）和Fe-NS₃C（Fe-S-C₂-S）。對比Fe-NC，Fe-NS_xC構型中Fe的d帶中心（ε_d）更高，更接近費米能級。因此，Fe-NC中的S摻雜導致更高的電子電導率和增強的吸附能力，有助于對LiPSs的親和力和Fe-NS_xC位點的催化活性。

此外，作者還計算了Li₂S和不同基底之間的電荷轉移情況。由于相鄰S的調諧，電荷分布模式顯示，對于Fe-NS₁C和Fe-NS₂C，Li₂S和基底之間的電子積累增強，導致更多的電子遷移聚集在Fe-N₄中心。對比Fe-NC，Fe-NS_xC和LiPSs之間的結合能顯著提高，進一步支持了S摻雜增強了LiPSs和基底之間的化學強度，表明了抑制LiPSs溶解和穿梭的潛力。

Regulating Electronic Structure of Fe-N₄ Single Atomic Catalyst via Neighboring Sulfur Doping for High Performance Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202210509.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210509.