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林欣蓉/陳茂ACS Energy Lett.：主鏈氟化固態聚合物電解質同時穩定鋰負極和高壓正極

開發具有固態聚合物電解質（SPE）的鋰金屬基高壓電池是獲得安全高能電池的一個重要途徑。然而，由于鋰負極的枝晶形成和高壓正極的嚴重氧化分解，構建這樣的系統非常困難。

云南大學林欣蓉、復旦大學陳茂等合成了一系列新型主鏈氟化的固態聚合物電解質(MCF-SPEs)，它們與鋰金屬和高壓正極均兼容。

設計的主鏈氟化MCF-SPEs是不可燃、固態和化學穩定的，不僅通過與Li⁺形成獨特的6元環溶劑化結構允許鋰離子傳輸并與鋰負極兼容良好，而且也表現出高氧化穩定性，將整體電化學窗口擴大到 5.3 V。

因此，組裝的全固態電池(ASSBs)在對稱Li||Li電池中提供超過2600小時的穩定循環，沒有任何枝晶跡象，并且實現了高達4.5 V的界面穩定性，可與各種4 V正極（包括LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂、LiCoO₂、LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）結合。

相比之下，傳統的PEO基SPE會在兩個界面發生寄生界面反應，從而導致容量快速衰減或電池失效。

圖1 材料合成及表征

此外，對不同分子量MCF-SPEs的系統研究表明，MCF-SPEs氟化鏈的長度在改變溶劑化結構和氧化穩定性方面起著重要作用。

這些結果不僅闡明了主鏈氟化在通過增強接觸離子對(CIPs)和離子聚集體(AGGs)溶劑化結構的形成協同增強電解質/電極界面方面的基本作用，而且還闡明了高性能固態電解質的未來設計。

圖2 全電池的充放電循環研究

Designing Weakly Solvating Solid Main-Chain Fluoropolymer Electrolytes: Synergistically Enhancing Stability toward Li Anodes and High-Voltage Cathodes. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02036

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