經(jīng)濟(jì)的CO2轉(zhuǎn)化為CO或生成合成氣需要產(chǎn)品選擇性、高通量和耐用的電解槽。結(jié)合氣體擴(kuò)散層(GDL)的高比表面積納米催化劑可實(shí)現(xiàn)高CO2通量和轉(zhuǎn)化率,但催化劑利用率低、過(guò)早降解和GDL溢流會(huì)限制電解槽的運(yùn)行。近日,美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)和技術(shù)研究所Thomas P. Moffat和David Raciti、杜克大學(xué)Benjamin J. Wiley(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種由高縱橫比Ag納米線(Ag NW)電催化劑的高導(dǎo)電催化劑床組成的催化劑層(CL)與非導(dǎo)電多孔聚四氟乙烯(PTFE)GDL集成,實(shí)現(xiàn)了更耐用和選擇性的電解槽性能。該電解槽能夠探索氯離子厚度對(duì)催化劑利用效率和選擇性的影響。結(jié)合Ag NW-PTFE GDL的1-D計(jì)算模型,發(fā)現(xiàn)優(yōu)化的CL厚度受到局部CO2水溶液濃度的顯著的限制,導(dǎo)致最佳性能為250 A/g(15×改善),對(duì)析氫反應(yīng)(HER)抑制高達(dá)20×。此外,催化劑微環(huán)境中的局部pH值表明,碳酸氫鹽電解質(zhì)的局部形態(tài)影響H2和CO之間的選擇性。附加的實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明,碳酸氫鹽中的質(zhì)子離解對(duì)中間過(guò)電位下的析氫有顯著貢獻(xiàn)。導(dǎo)電和機(jī)械穩(wěn)定的NW催化網(wǎng)絡(luò)與疏水性PTFE多孔支撐結(jié)構(gòu)的結(jié)合為調(diào)整介尺度催化劑的微環(huán)境提供了一個(gè)有效的平臺(tái),從而改善CO2電還原過(guò)程中的性能和耐久性。High-Aspect-Ratio Ag Nanowire Mat Electrodes for Electrochemical CO Production from CO2. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02783.https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02783.