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姜政/羅維Appl. Catal. B.：合理設計共價有機網絡邊緣用于催化生產過氧化氫

過氧化氫的電化學合成在能源系統中具有重要意義，人們已經做出許多努力來開發高選擇性和活性的碳基催化劑。然而，精確控制碳中局部的活性位點和密度仍然是一個挑戰。

中國科學院姜政和東華大學羅維等人通過共價有機網絡(CONs)的邊緣缺陷工程構建具有可控密度和活性位點位置以及明確定義的活性能力的催化劑。

姜政/羅維Appl. Catal. B.：合理設計共價有機網絡邊緣用于催化生產過氧化氫

帶有懸空羰基的優化催化劑在催化2e^–途徑的氧還原反應中表現出顯著的活性，選擇性超過99%，法拉第效率達93%。研究人員首先證明了無金屬催化CON可用于H₂O₂生產。

通過構建網絡的邊緣缺陷工程，可以很好地控制CON的催化性能。通過在邊緣加載C=O基團，CON(O-HATP-HKH-CON)在0 V至0.6 V的寬電位范圍內顯示出超過95%的超高選擇性，并且具有超過10小時出色的長期穩定性。

DFT計算進一步表明，CONs的活性來自C=O基團旁邊的碳，引入更多的C=O基團促進了OOH^*的化學吸附，從而提高了活性和選擇性。

這項工作提供了通過調節CONs的邊緣缺陷特性以設計H₂O₂電合成催化劑的方法思路。

Rational Design of Edges of Covalent Organic Networks for Catalyzing Hydrogen Peroxide Production. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120605

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