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?悉尼科大/清華AM：含碳空位的Fe-N-C單原子催化劑在堿性O(shè)RR中的高耐久性

單原子催化劑（SACs）在燃料電池和金屬空氣電池中催化氧還原反應(yīng)（ORR）受到了越來越多的關(guān)注。然而，開發(fā)具有高選擇性和長期穩(wěn)定性的SACs是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，悉尼科技大學(xué)汪國秀教授，劉浩副教授，清華大學(xué)李亞棟院士，陳晨教授（共同通訊作者）等人通過微環(huán)境調(diào)節(jié)設(shè)計合成了含碳空位的Fe-N-C SACs (Fe_H-N-C)，實現(xiàn)了活性位點的高效利用和電子結(jié)構(gòu)的優(yōu)化。在可充電鋅空氣電池中，F(xiàn)e_H-N-C具有高功率密度和1200 h的長期穩(wěn)定性。

作者通過DFT計算系統(tǒng)地研究了TM-N-C上ORR的吉布斯自由能變化。OH*中間體的吸附能與電位決定步驟的ΔG之間存在火山關(guān)系，其中Fe-N-C位于頂部。局域態(tài)密度分析表明，由于Fe-N-C具有特殊的電子結(jié)構(gòu)，反應(yīng)中間體具有良好的吸附強度，因此Fe-N-C具有最佳的催化活性。

本研究進一步考慮了6種可能的碳空位，計算了缺陷Fe-N₄在ORR過程中的吉布斯自由能變化。其中Fe-N-C的Site E對ORR中間體的吸附變?nèi)酰瑥亩岣吡舜呋钚裕哂?個或4個Site E的Fe-N-C上的ORR催化活性會進一步提高。OH*中間體的吸附能與ΔG之間存在線性關(guān)系。同時，Site E的碳空位也可以提高Fe-N-C的穩(wěn)定性。

High Durability of Fe-N-C Single Atom Catalysts with Carbon Vacancies Towards Oxygen Reduction Reaction in Alkaline Media. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202210714.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210714.

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