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原子過渡金屬-氮-碳催化劑（M-N-Cs）作為無鉑（Pt）族金屬的電化學反應候選催化劑而具有廣闊的應用前景，但是其合理設計和可控合成仍然是一個基本挑戰。

近日，大連理工大學史彥濤教授和劉煒副教授（共同通訊作者）等人報道了一種有效且簡便的熔鹽介導熱解的策略，并將其用于同時調節典型Fe-N-C材料的形態和電子結構，進而作為有效的氧還原電催化劑。

作者利用強極性和鹽模板效應，制備的Fe-N/C單原子催化劑（SAC）具有分級多孔納米片形態，具有高的比表面積2237 m² g^-1和獨特的FeN₄Cl基團作為孤立的活性位點。

Fe-N/C-SAC具有顯著的堿性氧還原反應（ORR）活性，半波電位為0.91 V，記錄的動態電流密度高達55 mA cm^-2，優于基準Pt/C。

通過實驗證明，通過脫氯處理增強的ORR活性基本上由軸向結合的Cl控制。理論計算使這一發現合理化，并證明明確定義的五重配位構型通過接近最佳的*OH中間體吸附和調節反應來加速4e^–途徑動力學，從*OH還原到*OH形成的電勢決定步驟。該研究為單原子催化中的配位工程策略提供了基本的見解。

Integration of Morphology and Electronic Structure Modulation on Atomic Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Highly Efficient Oxygen Reduction. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202108345.

https://doi.org/10.1002/adfm.202108345.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/12/325cfb71e3/

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史彥濤/劉煒AFM：調控Fe-N/C-SAC的形態學和電子結構助力高效氧還原

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