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蘭大潘多強Appl. Catal. B.: gC3N4/LaFeO3用于高效光催化還原U(VI)

將可溶性U(VI)光還原轉化為不溶性U(IV)是一種從放射性廢水中有效去除鈾的經濟策略。

蘭州大學潘多強團隊報道了一種石墨氮化碳和鈣鈦礦氧化物異質結復合材料(gC₃N₄/LaFeO₃)，用于在光照下從水溶液中催化還原U(VI)。

異質結界面的協同效應促進了光生電子從LaFeO₃到gC₃N₄的快速遷移，在pH=5時，對于gC₃N₄/LaFeO₃異質結，觀察到溶液中殘留鈾迅速減少，CNL2、CNL5、CNL10和CNL15對U(VI)的去除率分別為72.5%、93.8%、85.0%和78.5%。

LaFeO₃的引入加速了電子轉移并提高了光催化活性；然而，過量的LaFeO₃會影響異質結界面處的電子轉移效率。這主要歸因于：

i)催化劑表面上過量的LaFeO₃會與gC₃N₄競爭光生電子，從而限制了光激發電子的數量；

ii)過量的LaFeO₃成為光生電子-空穴對的復合位點。

DFT計算及實驗結果表明，在AM 1.5G照射下，gC₃N₄和LaFeO₃都被激活以產生光生電子和空穴。不同的是LaFeO₃充當電子供體，而gC₃N₄充當電子受體。

LaFeO₃上的電子轉移到gC₃N₄的價帶，抑制了光生電子-空穴對的快速復合，并允許更多的電子參與光反應過程。同時gC₃N₄的導帶上實現U(VI)的光還原。此外，在光反應過程中會產生·O₂^–，并且·O₂^–也有助于U(VI)光還原。

Efficient photoreduction strategy for uranium immobilization based on graphite carbon nitride/perovskite oxide heterojunction nanocomposites. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120619

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