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北化工耿建新/上大石國升Adv. Sci.：單原子催化劑聚集體：尺寸匹配對硫正極的電催化性能至關(guān)重要！

電催化對于硫正極的性能至關(guān)重要。然而，組成電催化劑和硫反應(yīng)物的分子大小差異很大，這最終限制了電催化效率并阻礙了器件性能。

北京化工大學(xué)耿建新、上海大學(xué)石國升等報(bào)道通過卟啉與石墨烯相連的鈷單原子催化劑(SACs)的聚集體可以克服與催化劑/反應(yīng)物尺寸不匹配相關(guān)的挑戰(zhàn)。

圖1 不同形式的SAC的合成和對多硫化物得吸附

這里通過將Co(II)卟啉配合物與氧化石墨烯(GO)結(jié)合，然后進(jìn)行水熱處理和熱退火，即可獲得Co-NG(800)關(guān)鍵材料。

原子分辨率透射電子顯微鏡和X射線吸收光譜測試表明SAC聚集體中存在的Co原子作為單個(gè)原子存在，其空間分辨尺寸與硫正極中發(fā)現(xiàn)的硫物種相稱，因此完全可以實(shí)現(xiàn)100%原子電催化的利用效率。

密度泛函理論計(jì)算表明，Co原子可以與相對較大的反應(yīng)物硫物質(zhì)形成協(xié)同相互作用，從而最大限度地提高電催化效果。

圖2 Li-S電池的電化學(xué)表征

因此，采用Co-NG(800)作為硫主體制備的Li-S電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，包括高比容量（1346 mAh g^-1 at 0.1 C）、高倍率容量（648 mAh g^-1 at 6 C)，以及出色的循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 C下600次循環(huán)后為505 mAh g^-1，對應(yīng)于每個(gè)循環(huán)僅衰減 0.08%）。

此外，在11.8 mg cm^-2的高硫負(fù)載下實(shí)現(xiàn)了12.52 mA h cm^-2的超高面積比容量。總的來說，這些結(jié)果為Li-S電池硫正極中的電催化過程提供了新的見解，所描述的方法為適應(yīng)其他SAC以用于當(dāng)代電催化反應(yīng)提供了通用策略。

圖3 采用三電極系統(tǒng)的電催化表征

Single-Atom Catalyst Aggregates: Size-Matching is Critical to Electrocatalytic Performance in Sulfur Cathodes. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103773

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