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孟穎/劉兆平Mater. Today: 揭秘Co對高性能富鋰層狀正極材料的重要性

富鋰層狀氧化物由于其源自氧離子氧化還原的超高容量而被認(rèn)為是最有前途的高能量密度電池正極材料之一。盡管將過量鋰加入層狀結(jié)構(gòu)中可以產(chǎn)生類 Li₂MnO₃域并在熱力學(xué)上增強氧氧化還原活性，但實現(xiàn)類Li₂MnO₃域的快速和完全活化仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，中科院寧波材料所劉兆平研究員、加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎教授等人設(shè)計并合成了一系列逐步增加Mn含量的富鋰層狀正極材料LR-/NCM11X（X = 1, 2, 3, 4, 6）以揭示影響氧氧化還原活化的因素，重點研究了類Li₂MnO₃域的局部結(jié)構(gòu)變化。

同步加速器XRD (SXRD) 和飛行時間中子粉末衍射 (TOF-NPD) 用于解析所有樣品的長程結(jié)構(gòu)，擴展的X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu) (EXAFS) 結(jié)果展示了每種過渡金屬的原子配位環(huán)境。

研究發(fā)現(xiàn)，富鋰正極材料的活化易受局部Co配位環(huán)境的影響。Co離子可以侵入類Li₂MnO₃域并調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)富鋰層狀正極材料在首次充電時的活化以提高可逆容量。

圖1. 局部結(jié)構(gòu)的原子尺度結(jié)構(gòu)分析

相比之下，類Li₂MnO₃域幾乎不包含任何對活化過程貢獻(xiàn)很小的Ni離子。此外，作者觀察到循環(huán)后Co-O和Mn-O鍵的畸變大大增加，這進(jìn)一步表明晶格氧的電化學(xué)活化是區(qū)域選擇性反應(yīng)，活化的晶格氧離子與Co和Mn發(fā)生配位。

基于SiO_x/C負(fù)極，具有優(yōu)化成分的樣品能夠在電池水平上提供400 Wh/kg的能量密度。這些發(fā)現(xiàn)為改善陰離子氧化還原反應(yīng)動力學(xué)提供了工程指導(dǎo)，并提供了使用富鋰錳基層狀氧化物實現(xiàn)高能量密度鋰離子電池的機會。

圖2. 樣品循環(huán)后的結(jié)構(gòu)分析

Structural insights into composition design of Li-rich layered cathode materials for high-energy rechargeable battery, Materials Today 2021. DOI: 10.1016/j.mattod.2021.10.020

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