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CO₂或CO加氫制單一有機產物的研究受到了廣泛關注。基于此，南京大學丁維平教授，上海交通大學劉晰副教授，南京工業大學王強教授，中國科學院上海應用物理研究所馬靜遠副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種在ZSM-5分子篩的沸石籠子中形成了硫化鉬簇合物的Mo₃S₄@ions-ZSM-5催化劑。對于CO₂加氫反應，Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑在180 ℃時對甲醇的選擇性大于98 %，CO₂轉化率為10.2 %。此外，對于CO加氫反應，Mo₃S₄@HZSM-5催化劑在260 ℃時對C₂和C₃烴的選擇性穩定在98 %以上。

作者使用DFT計算研究了Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑上CO₂加氫的反應機理，從原子水平上了解了催化劑結構與催化活性的關系。首先，CO₂的C和O原子化學吸附Mo原子上形成*O*C-O。對于這種吸附構型，*CO₂加氫生成*COOH或*HCOO與*CO₂直接解離生成*CO和*O形成競爭。*CO₂直接解離為*CO的活化能壘為0.29 eV，遠低于*CO₂加氫生成*COOH和*HCOO的活化能壘（分別為0.98和0.43 eV）。

*CO加氫生成*CHO所需的活化能明顯低于從Mo₃S₄@NaZSM-5催化劑表面解吸的活化能。*CHO以較低的活化能通過*CH₂O和*CH₃O中間體進一步加氫生成CH₃OH。由DFT計算得出的反應路徑與Operando下的FT-IR表征結果很好地吻合。結果表明，催化劑對CO₂或合成氣轉化的活性源于[Mo₃S₄]ⁿ⁺中心和沸石骨架的特殊結合。

CO_x hydrogenation to methanol and other hydrocarbons under mild conditions with Mo₃S₄@ZSM-5. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36259-9.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36259-9.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/12/453fa6bfa6/

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?四單位聯合Nature子刊：用于溫和條件下COX加氫制甲醇的Mo3S4@ZSM-5催化劑

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