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陽光驅動的二氧化碳(CO₂)轉化為燃料或化學品是緩解能源短缺和環境危機的最有潛力的方法之一。多孔金屬有機骨架(MOFs)由于其結構的規律性等優勢為光催化CO₂減排提供了一個很有前景的平臺。然而，MOFs的活性位點不足和較差的質荷轉移能力阻礙了其光催化CO₂還原(CO₂RR)活性的進一步提高。金屬有機層(MOL)是一類具有豐富活性位點的新型二維光催化劑，已成為一種新型的二維催化平臺。

大多數純MOL具有較大的帶隙，只能捕獲紫外線，這限制了它們在太陽能驅動的CO₂減排中的應用。如果將MOL與可見光活性半導體結合構建高效的CO₂光催化劑，就有可能克服這一不足。基于此，天津理工大學Ji-Hua Deng，鐘地長和魯統部(共同通訊)等人報道了一系列過渡金屬(TM)-MOL/CN(g-C₃N₄)非均相復合材料催化劑。

在可見光(λ>420 nm)下，在CH₃CN/H₂O/TEOA溶液中研究了催化劑的光催化CO₂還原性能。CO是CO₂還原的唯一碳基產物，未檢測到其他碳質信號。在對照實驗中，CO-MOL組未檢測到明顯的CO，而CN組的平均CO產率為2.30 μmol g^-1 h^-1。少量Co-MOL與CN結合后，光催化活性顯著增強。為了優化選擇性和活性，還調整了Co-MOL和CN的比例。研究發現最優的催化劑是CO-MOL/CN(400)，在8小時的輻照下產生8.63 μmol的CO和2.17 μmol的H₂，相應的CO生成率為539.02 μmol g_cat^-1 h^-1，CO選擇性為79.80%。這一CO₂還原速率優于許多報道的基于C₃N₄的光催化劑。

隨著CN的量從0增加到400 mg，生成CO的量增加，但進一步增加CN，生成CO的量逐漸減少，這可能是由于過量的Co-MOL在CN表面重疊，阻礙了CN的光吸收，過量的Co-MOL也可在光催化還原過程中作為電荷載流子的復合中心。在沒有光催化劑、照射或引入CO₂的情況下，沒有檢測到明顯的CO或其他碳氫化合物。

此外，還通過相同的催化劑制備方法，用CN制備了不同的過渡金屬有機層催化劑，包括NiMOL/CN、Fe-MOL/CN和Cu-MOL/CN。CO₂RR的結果顯示催化活性強烈地依賴于過渡金屬的性質。FeMOL/CN(400)和Cu-MOL/CN(400)只檢測到一定量的H₂。Ni-MOL/CN(400)能在反應中產生CO，對CO的選擇性接近100%，而在光催化體系中僅獲得0.70 μmol的CO。這些結果表明，CoMOL/CN(400)比其他測試的TM-MOL/CN(400)具有更有效的光催化CO₂還原為CO的能力。

穩態光致發光(PL)分析顯示了光生載流子的分離效率。CN在380 nm激發下在~436 nm處展示出強發射峰。相比之下，Co-MOL/CN(400)的熒光峰強度急劇下降，表明CN與Co-MOF/CN(400)之間的電荷分離轉移是有效的。此外，Co-MOL/CN(400)的加速衰減時間分辨光致發光(TRPL)光譜和縮短的載流子平均壽命也表明，在Co-MOL到CN之間良好的電子遷移能力。

為了深入了解光催化活性增強的機制，利用光電流曲線和阻抗測試探索光生載流子的分離和遷移效率。與純Co-MOL, CN和Co-MOF/CN(400)相比，Co-MOL/CN(400)顯著增加的光電流密度證實了由于Co-MOL和CN之間的緊密界面，電子-空穴對的分離效率更高。此外，與CN和Co-MOF/CN(400)相比，CoMOL/CN復合材料的阻抗圖半圓明顯減小，表明電荷轉移速率更快。

結果表明，Co-MOL/CN(400)是光化學還原CO₂的最佳催化劑。為了進一步闡明CO₂還原過程中的電子傳遞過程，還測試了Co-MOL和CN的帶隙和導帶(CB)電位。根據Kubelka-Munk函數估計Co-MOL和CN的帶隙分別為2.90 eV和3.05 eV。通過莫特-肖特基圖表明Co-MOL和CN是n型半導體，Co-MOL和CN的CB電位分別為-1.12 V和-1.24 V(相對于NHE)。結合它們的帶隙以及公式計算，Co-MOL和CN的價帶(VB)電位分別為1.93 V和1.66 V(相對于NHE)。

在這種情況下，由于CN具有相對負的CB電位，因此CN將電子轉移到Co-MOL活性位點上，從而在模擬陽光照射下加速后續的光催化CO₂還原過程在理論上是可行的。此外，犧牲劑迅速捕獲CN的VB中的空穴，有效地分離光激發電子和空穴，從而提高光催化活性。本文制備的異質復合材料代表了組裝多功能材料的一個重要開端，用于研究人工光催化將CO₂還原為化學品和燃料。

Ultrathin metal?organic layers/carbon nitride nanosheet composites as 2D/2D heterojunctions for efficient CO₂ photoreduction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/D2TA09579C.

https://doi.org/10.1039/D2TA09579C

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