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溫大楊植Adv. Sci.:含多重鋰鍵網絡的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池

溫大楊植Adv. Sci.:含多重鋰鍵網絡的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池
鋰硫(Li-S)電池具有較高的理論能量密度,但由于多硫化物的穿梭和轉化緩慢因而容量衰減很快。設計高活性和耐用的正極催化劑是實現Li-S電池完整理論容量和長循環壽命的必要途徑。
溫大楊植Adv. Sci.:含多重鋰鍵網絡的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池
在此,溫州大學楊植教授等人提出了一種仿生設計的輔因子輔助人造酶催化劑,即通過在羧化碳納米管(CNT)上交聯三聚氰胺(MM)和氯化血紅素生成[CNTs-MM-hemin],以有效地轉化多硫化物。
MM輔因子通過FeN5配位和共價酰胺鍵與氯化血紅素人工酶和CNT導電底物結合,為多硫化物轉化提供高而持久的催化活性,而氯化血紅素和碳納米管之間的π – π共軛以及MM輔因子提供的多重鋰鍵網絡賦予正極良好的電子/Li+傳輸能力。
溫大楊植Adv. Sci.:含多重鋰鍵網絡的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池
圖2. [CNTs-MM-hemin]復合材料的示意圖及結構和穩定性表征
因此,這種協同機制可以實現快速的硫反應動力學,減輕多硫化物的穿梭以及電解液中血紅素活性位點的超低 (<1.3%) 損失,比非共價交聯樣品低約60倍。驗證實驗表明,使用[CNTs-MM-hemin]正極催化劑的Li-S電池在1C下900次循環后仍保持571 mAh g-1的容量,并且每次循環僅有0.046%的超低容量衰減。
即使將硫負載量提高到7.5 mg cm-2,該正極仍可以穩定運行110次且容量保持率為 83%。這項工作為設計輔因子輔助人工酶和多重鋰鍵網絡實現鋰硫電池的高效硫轉化開辟了一條新的可持續途徑,“多重鋰鍵網絡”概念也為開發其它鋰電池及電化學儲能裝置提供了重要的理論基礎。
溫大楊植Adv. Sci.:含多重鋰鍵網絡的仿生人造酶助力高性能鋰硫電池
圖2. [CNTs-MM-hemin]催化劑對Li-S電池性能的改善
Cofactor-Assisted Artificial Enzyme with Multiple Li-Bond Networks for Sustainable Polysulfide Conversion in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104205

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