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?蘇大/常熟理工Small：控制膠體異質結構量子點的表面化學計量，實現高性能PEC HER

光電化學(PEC)水分解制氫(H₂)為太陽能轉化為氫燃料提供了一種高效、低成本的方法。金屬氧化物半導體(MOS)，如TiO₂，SnO₂和ZnO，被廣泛作為H₂析出的光活性材料。但是，基于MOS的太陽能-氫(STH)效率仍然受到其固有的光/化學阻抗和由于寬帶隙而導致的低吸光效率的限制。

基于此，蘇州大學孫旭輝、王康弘、張浩和常熟理工學院彭明發等通過表面處理策略，成功地調整了膠體異質結構量子點的表面化學計量比，以實現催化劑表面量子點的富鎘態和富硫態。

具體而言，研究人員首先合成了CdSe量子點核，并在其上生長4個單層CdSe_xS_1-x(每層中Se和S的比例不同)和2個純CdS單層。隨后，用Cd-油酸鹽(陽離子前體)或S-ODE(陰離子前體)進一步處理獲得的CdSe-(Se_xS_1-x)₄-(CdS)₂核/殼QD (CS QD)以形成富Cd量子點(CS-Cd0.08 QD，0.08表示在表面處理中使用的Cd-油酸鹽的量)和富S量子點(CS-S_x QD，x=0.08、0.16和0.24，表示在表面處理中使用的S-ODE的量)表面。

根據電化學和光譜表征，研究人員明確了表面量子點對電荷分離和轉移效率的調制機制: 表面S原子可以作為空穴陷阱來抑制電荷的輻射復合；表面S原子的增加會引入過量的空穴陷阱，極大地加強電荷的非輻射復合。因此，與富Cd和過量的富含S的量子點相比，具有適當化學計量比(S_Surface/Cd_Surface=56%)的富S表面的CS-S_0.08量子點具有優越的電荷分離和轉移效率。

基于表面優化的量子點，PEC電池表現出優異的H₂生產性能，飽和光電流密度約為18.4 mA cm^?2(AM 1.5 G，100 mW cm^?2)。該項研究證明了量子點的表面化學計量控制可能是改善光生電荷分離/轉移的有效策略，這有助于進一步提高PEC生成H₂的效率。

Surface Stoichiometry Control of Colloidal Heterostructured Quantum Dots for High-Performance Photoelectrochemical Hydrogen Generation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206316

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