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鋅-空氣電池(ZABs)由于鋅資源豐富、能量密度大、穩定性好、無碳排放等優點，被認為是一種具有發展前景的綠色可持續能源轉換技術。放電過程中的氧還原反應(ORR)的緩慢的動力學嚴重限制了其廣泛應用。盡管Pt基金屬(PGM)材料被視為具有優異催化活性和商業可行性的基準ORR催化劑，但其在ZABs中的大規模應用因其高昂的成本和稀缺性而遭受了巨大的影響。因此，開發低成本、高性能和能在較寬的pH范圍內使用的替代催化劑是可持續能源技術的迫切需求。

常州大學何光裕和陳海群(共同通訊)等人報道了一種簡單的策略，用于制備錨定在多孔氮摻雜碳上的原子Co催化位點(Co-SAs/N–C/rGO)，在較寬的pH范圍內實現高效的ORR。

為了評估得到的催化劑的可行性，研究了催化劑在堿性環境(0.1 M KOH)，酸性環境(0.5 M H₂SO₄)和中性環境(0.1 M PBS)中的ORR性能。Co-SAs/N–C/rGO具有令人驚喜的起始電位(E_onset，1.01 V vs.RHE)和半波電位(E_1/2，0.84 V vs.RHE)在0.1 M KOH中，這不僅優于Co-NPs/N-C/rGO(0.93 V vs.RHE，0.83 V vs.RHE)，Co-N-C(0.92 V vs. RHE，0.834 V vs. RHE)，N-C/rGO(0.86 V vs. RHE，0.75 V vs. RHE)，并且與商業Pt/C(0.96 V vs. RHE，0.85 V vs. RHE)相當，同時優于大多數報道的非貴金屬催化劑。由于Co-SAs/N-C/rGO在堿性環境中良好的ORR活性，還研究了Co-SAs/N-C/rGO在更具挑戰性的酸性和中性環境中的ORR性能。

與最近報道的其他對比催化劑和大多數非貴金屬催化劑相比，Co-SAs/N-C/rGO顯示出優異的ORR活性，在0.5 M H₂SO₄和0.1 M PBS溶液中，E_1/2分別為0.77和0.65 V vs. RHE，這與商業Pt/C相當(0.79和0.65 V vs. RHE)，并且優于大多數已報道的非貴金屬催化劑。這意味著Co-SAs/N-C/rGO在堿性，酸性和中性環境中具有良好的ORR動力學和活性。當Co-SAs/N-C/rGO應用在ZAB中時，開路電壓為-1.52 V，放電比容量為671.94 mA h g^-1，優于商用的Pt/C+RuO₂。

通過密度泛函理論計算，還研究了Co-SAs/N-C/rGO對ORR具有優異活性的機理。U=1.23 V時計算的自由能可以看出，對于CoN₄和CoNPs構型，第四步^*OH的脫附和第一步的電子轉移(從O₂到^*OOH)分別是速率決定步驟(RDS)。特別是對于CoN₄，需要克服的RDS能壘為0.45 eV，遠低于CoNPs(0.69 eV)，表明其動力學更快。

因此根據實驗和計算分析，Co-SAs/N-C/rGO在較寬的pH范圍內具有優異的催化活性源于：(1)原子的CoN₄位點具有優異的本征活性；(2)催化劑的比表面積大，有足夠的活性位點以及(3)用于快速離子/質量轉移的多孔結構。本研究為制備用于大功率電化學能量存儲裝置的非貴金屬電催化劑提供了一種新的設計策略。

Metal-organic Framework-derived Co Single Atoms Anchored on N-doped Hierarchically Porous Carbon as A pH-universal ORR Electrocatalyst for Zn-air Batteries, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d2ta08808h.

https://doi.org/10.1039/D2TA08808H.

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