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清華呂瑞濤AM：Fe-N4/C催化劑實現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)超1000小時的鋅-空氣電池！

鋅空氣電池（ZAB）由于高理論比能量密度、低成本、高安全性和環(huán)境友好性具有很強(qiáng)的競爭力。由于充放電過程中氧還原和析出反應(yīng) (ORR/OER) 的緩慢動力學(xué)，開發(fā)無貴金屬、耐用、高效的ORR/OER電催化劑是發(fā)展ZABs的關(guān)鍵。

在此，清華大學(xué)呂瑞濤副教授等人合成了一種固定有原子分散的Fe-N₄/C催化劑的柔性自支撐碳纖維膜（Fe/SNCFs-NH₃），并將其用作ZAB的空氣陰極。具有分級納米孔的交織碳纖維有利于促進(jìn)氣體傳輸、電解液滲透和電子轉(zhuǎn)移。

NH₃活化后較大的比表面積暴露出嵌入碳基底中的高濃度Fe-N₄/C位點。此外，通過摻雜硫來調(diào)節(jié)Fe/SNCFs-NH₃催化劑局部原子構(gòu)型從而實現(xiàn)優(yōu)異的ORR和增強(qiáng)的OER活性。

圖1. Fe/SNCFs-NH₃的合成與結(jié)構(gòu)表征

因此，合成的Fe/SNCFs-NH₃催化劑表現(xiàn)出0.89 V的正半波電位和70.82 mV dec^-1的小塔菲爾斜率，優(yōu)于商業(yè)Pt/C (0.86 V/94.74 mV dec^-1) 和大多數(shù)報道的 M-N_x/C (M = Fe, Co, Ni) 催化劑。

實驗表征和理論計算揭示了S摻雜在調(diào)節(jié) ORR/OER活性中的關(guān)鍵作用。使用Fe/SNCFs-NH₃催化劑作為空氣陰極的液態(tài)ZAB可提供255.84 mW cm^-2的大峰值功率密度以及超過1000小時的長期循環(huán)耐久性。固態(tài)ZAB也表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)，在便攜式和可穿戴設(shè)備應(yīng)用中展示了廣闊的前景。

圖2. Fe/SNCFs-NH₃催化劑作為空氣陰極的ZABs的電化學(xué)性能

Atomic Fe-N₄/C in flexible carbon fiber membrane as binder-free air cathode for Zn-air batteries with stable cycling over 1000 hours, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202105410

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