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韓布興/張澤會Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化

韓布興/張澤會Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
C-C鍵的選擇性裂解在有機化學中非常重要,但解決其惰性的化學性質是一個具有挑戰性的難題。
因此,中國科學院韓布興和中南民族大學張澤會等報道了一種Zn/NC-X催化劑(X表示熱解溫度),其中Zn2+與微孔N摻雜碳(NC)上的N物種配位,可以有效地催化C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解并將苯乙酮定量轉化為苯甲酸甲酯。
韓布興/張澤會Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
作者在不同的溫度下將Zn單中心[Znδ+(0 <?δ < 2)]錨定在微孔N摻雜碳(NC)上,得到的 Zn/NC-950催化劑對酮的C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化顯示出良好的催化性能(TOF為7.5 h-1)。另外,將該催化劑用于在100°C下將苯乙酮轉化為苯甲酸甲酯,產率達到99%。
韓布興/張澤會Nature子刊: N摻雜碳上Zn-Nx位點用于C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解和酯化
孤立的Zn位點分散在整個Zn/NC-950薄片上,并且Zn2+離子與N物種配位形成ZnN4活性組分。Zn/NC-950的高活性可歸因于Zn單中心與其周圍N原子的協同作用,以及具有高表面積和結構缺陷的微孔結構。
Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0

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