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彭慧勝/王兵杰Angew：異質光電陰極實現98.8%往返效率的Li-CO2電池！

Li-CO₂電池被認為是緩解環境問題和實現空間應用的有前途的動力系統。然而，CO₂還原/釋放的緩慢陰極動力學導致所制造的儲能裝置的往返效率低和循環穩定性差。

在此，復旦大學彭慧勝教授、王兵杰副研究員等人設計了一種由具有氮缺陷的C₃N₄層涂覆的交織碳納米管導電支架(CNT@C₃N₄)，作為在準固態Li-CO₂電池中運行的異質結構光電陰極，以解決上述問題。

有缺陷的C₃N₄能夠有效地吸收紫外-可見光以產生大量的光電子/空穴，而C₃N₄和CNT之間有利的電荷轉移確保更多的光電子/空穴遷移以驅動CO₂還原/析出反應。因此，通過抑制電荷載流子的產生增加和重組導致光能的有效利用，從而提高了緩慢的陰極動力學。

圖1. CNT@C₃N₄異質結構光電陰極的光學性質、光電化學性能和能帶結構

因此，CO₂分子在3.24 V下被光電子還原為Li₂CO₃/C，超過了熱力學平衡電壓（2.80 V vs Li⁺/Li)。在隨后的充電過程中，產物在3.28 V電壓下被空穴氧化為 CO₂/Li⁺。組裝后的Li-CO₂電池實現了98.8% 的超高往返效率（0.04 V的超低電壓滯后）和強大的循環穩定性（100次循環后效率保持率為86.1%），遠遠超過現有的Li-CO₂電池。

此外，該光電陰極的構建使得柔性Li-CO₂纖維電池成為可能，展示了其在可穿戴應用的潛力。這項研究為光電陰極設計提供了一種通用而有效的策略，可以有效地利用光能來解決Li-CO₂電池以及其他領域的重大挑戰。

圖2. 基于CNT@C₃N₄異質結構光電陰極的Li-CO₂電池的電化學性能

High-Efficiency and Stable Li-CO₂ Battery Enabled by Carbon Nanotube/Carbon Nitride Heterostructured Photocathode, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114612

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